Аннотация результатов, полученных в 2017 году
В соответствии с планом работы были разработаны и исследованы новые методы генерации структурированных лазерных пучков с заданным распределением амплитуды, фазы и поляризации с целью применения их для создания "двумерных" наноструктур при использовании одноимпульсного режима лазерной фабрикации. Были предложены методы формирования заданных кольцевых распределений световых полей, включающие как использование дифракционных оптических элементов (ДОЭ), так и конвертор радиальной поляризации - S-волновую пластинку. Теоретически и экспериментально было показано, что с использованием ДОЭ можно сформировать лазерные пучки с азимутальной модуляцией профиля сформированного светового кольца, что даёт возможность использования их для дополнительного решейпинга сформированных наночастиц. Исследования по формированию новых классов круговых пучков Эйри, проведенные с использованием ДОЭ, показали потенциальную возможность использования их для проведения экспериментов по безлинзовой фокусировки в задачах лазерной нанофабрикации, что должно повысить качество печати за счет снижения астигматизма в оптической системе, вносящего искажения в формируемые световые поля, и создающего трудности при изготовлении однотипных наноструктур на больших площадях. Также с целью оптимизации функций пропускания ДОЭ, формирующих заданные световые поля с учетом возможных искажений, вносимых в оптическую систему, были разработаны методы анализа искажений рассчитанных световых полей при прохождении через линзовую систему. Их учет также позволит повысить качество формирования заданных распределений амплитуды и фазы. Рассчитанные ДОЭ были изготовлены с использованием методов литографии и плазмохимического травления кварцевых подложек с высоким порогом повреждения, что дало возможность интегрировать их в установку для импульсной лазерной печати и провести успешные эксперименты по абляционной записи как отдельных плазмонных резонансных наночастиц в виде "наноструй", "нанодисков" и закрученных "наноструй" на поверхности пленок серебра и золота, так и их массивов. При этом впервые в мире для формирования наночастиц в виде закрученных "наноструй" были использованы ДОЭ, обладающие функцией пропускания спирального бинарного аксикона, которые формировали спиралевидные распределения интенсивности, обладающие в фокальной плоскости нулевым значение орбитального углового момента (ОУМ). Экспериментально продемонстрирована возможность эффективного увеличения показателя закрученности таких "наноструй", определяемого как отношение числа закруток к высоте сформированной ""наноструи", за счёт увеличения числа формируемых ДОЭ спиралей интенсивности. Также была проведена оптимизация параметров лазерного излучения с целью повышения качества изготавливаемых с использованием ДОЭ и S-волновой пластинки плазмонных резонансных структур и осуществлена печать больших двумерных массивов требуемых наночастиц (в среднем около 1 млн. в массиве). С помощью данных подложек с золотыми нанозернистыми плёнками и подложек с массивами изготовленных наночастиц были проведены эксперименты по повышению эффективности возбуждения люминесценции за счёт использования структурированных фемтосекундных лазерных импульсов. Проведенные фотолюминесцентные спектральные исследования с использованием тестовых молекул органического красителя родамин 6Ж на золотых плёнках показали, что использование для возбуждения люминесценции на нанозернистой плёнке структурированных радиально-поляризованных фемтосекундных лазерных импульсов накачки, сфокусированных объективом с числовой апертурой NA=0.65, обеспечивает в 1.7 раза и 30 раз более высокую эффективность возбуждения люминесценции по сравнению со случаем возбуждения тех же самых структур с использованием азимутально-поляризованных и линейно-поляризованных фемтосекундных лазерных импульсов накачки. В случае использования тестовой подложки с массивами наноструктур в виде "нанодисков", изготовленных на той же самой плёнке золота, эффективность радиально-поляризованного света оказалась в 2 и в 20 раз выше по сравнению с азимутально- и линейно-поляризованным светом при заметном (на 10 нанометров) смещении пика люминесценции. Наблюдаемый эффект участники проекта связывают с возникновением продольной поляризации излучения при фокусировке фемтосекундных лазерных импульсов накачки с радиальной поляризацией, что обеспечивает эффективное возбуждение плазмонного резонанса наноструктур по их толщине в «зелёной» области спектра. Данный результат подтверждает сделанное ранее участниками проекта предположение о том, что использование лазерных пучков с усиленной продольной компонентой электрического поля, возникающей при фокусировке, позволяет повысить эффективность возбуждения двумерных плазмонных резонансных структур.

Аннотация результатов, полученных в 2018 году
В соответствии с планом работы была разработана и исследована новая модификация алгоритма Герчберга-Сакстона для расчёта фазовых функций пропускания дифракционных оптических элементов (ДОЭ), формирующих распределения интенсивности, заданные малым числом отсчётов, с высокой однородностью и эффективностью. Разработанный метод позволил спроектировать ДОЭ, которые могут быть использованы при одноимпульсной лазерной печати как отдельных плазмонных резонансных элементов в форме «разорванных» колец с характерными размерами в единицы микрометров, так и их массивов. Также были предложены ДОЭ для формирования нового класса лазерных пучков со свойством автофокусировки – аберрационные лазерные пучки с профилем интенсивности, обладающим заданным порядком симметрии. Такие пучки также могут быть использованы для формирования элементов типа «разорванное» кольце (split ring) при использовании комбинации технологий лазерной абляции и обратной литографии (lift-off process). Также были предложены новые элементы (ДОЭ и металинзы) для эффективной генерации структурированных лазерных пучков с цилиндрической поляризацией высокого порядка, а также с гибридной цилиндрической поляризацией. Предложенные элементы имеют бинарную структуру профиля, что облегчает процедуру их изготовления и снижает стоимость. При этом предложенные дизайны металинз, совмещающих субволновые поляризационные решётки и фокусирующую сублинейную линзу, позволяют не только использовать такие элементы для трансформации и фокусировки исходного излучения без каких-либо дополнительных фокусирующих элементов в схеме, но и повысить эффективность преобразования поляризации за счёт сокращения числа элементов. Также теоретически и численно была исследована возможность фокусировать цилиндрически поляризованные лазерные импульсы с Пуассоновским спектром в более компактные световые распределения при использовании более коротко-импульсных лазерных источников. Этот эффект, возникновение которого объясняется увеличением содержания высокочастотных частот в спектре ультракоротких импульсов, можно будет использовать на следующих этапах проекта для дополнительного повышения эффективности возбуждения плазмонных резонансных структур. Рассчитанные ДОЭ были изготовлены с использованием методов литографии и плазмохимического травления кварцевых подложек с высоким порогом повреждения, а также с использованием методов прямой лазерной записи в тонких плёнках алюминия, что дало возможность интегрировать их в установку для импульсной лазерной печати и провести успешные эксперименты по абляционной записи как отдельных плазмонных резонансных структур в форме «разорванных» колец (split rings) так и их массивов.. Экспериментально продемонстрирована возможность эффективного изменения размеров создаваемых элементов за счёт изменения энергии лазерных импульсов, используемых при лазерной абляции. Также была проведена оптимизация параметров лазерного излучения с целью повышения качества функциональных элементов, изготавливаемых с использованием разработанных ДОЭ, и осуществлена печать больших двумерных массивов требуемых наночастиц (в среднем около 1 млн. в массиве) на стеклянных подложках. С помощью данных подложек были проведены эксперименты по исследованию усиления поля на сформированных элементах. Измерения, выполненные на ближнепольном сканирующем оптическом микроскопе NTEGRA SPECTRA, показали усиление поля на краях отдельных «разорванных» колец в два раза по сравнению с интенсивностью падающего излучения. Для варьируемых размеров колец показана трансформация усиленного локального поля в зависимости от перестраиваемых размеров (диаметра и ширины) кольца - от стоячих волн по длине кольца (возбуждение полем с азимутальной поляризацией) к возбуждению линейной поляризацией электродипольного резонанса поперек кольца на его краях, что сильно проявляется в выходе фотолюминесценции красителя родамина 6Ж, возбуждаемого фемтосекундными лазерными импульсами на длине волны 515 нм с различными поляризациями (линейной (Гаусс), линейной, радиальной, азимутальной (Лагерр-Гаусс)). Результаты измерений фотолюминесценции и ближнепольного рассеяния подтверждаются результатами численных расчетов.

Аннотация результатов, полученных в 2019 году
В соответствии с планом работы за отчётный год были разработаны методы генерации и преобразования цилиндрически-поляризованных лазерных пучков высокого порядка для создания "трёхмерных" нанотекстур в виде массивов квазирегулярных нанопичков. Было показано, что использование различных дополнительных широко известных дифракционных оптических элементов таких как бинарные спиральные и линейные аксиконы, бинарные секторные фазовые пластинки, а также несоосные спиральные фазовые пластинки и аналогичные генераторы вихревых пучков позволяет эффективно выполнять преобразование цилиндрически-поляризованных пучков и выполнять контроль структуры световых полей, формируемых в фокальной плоскости не только в случае острой фокусировки, но также и в параксиальном приближении, что даёт возможность изготавливать структуры разного масштаба и конфигурации на поверхности различных плёнок. Кроме того, было показано, что для формирования световых полей с продольной компонентой поля свойственной сфокусированным цилиндрически-поляризованным пучка, наличие которой в возбуждающем пучке позволяет добиться усиления возбуждения поля на различных одно-, дву- и трёхмерных, можно использовать кольцевой фазовый дифракционный оптический элемент с функцией пропускания, объединяющей функцию пропускания бинарной секторной пластинки и фокусирующей линзы, освещённый линейно-поляризованным светом. Были разработаны и изготовлены дифракционные оптические элементы с высоким порогом повреждения (до 1,4 Дж/см^2 для 7-фс импульсов и 4,5 Дж/см^2 для 300-фс импульсов) для использования их в экспериментах по формированию нанотекстур с использование мощных импульсных лазерных систем. Также в ходе выполнения проекта за отчётный год были изготовлены массивы трёхмерных серебряных наноструктур в виде квазирегулярных пичков со средним размером нанотекстур около 12 нм с использованием повторяющихся фемтосекундных Гауссовых лазерных импульсов как в воздухе, так и в жидкой среде (деионизированной воде и изопропиловом спирте), а также массивы плазмонных наноколец в верхнем металлическом слое объёмной структуры «металл-диэлектрик-металл» путём прямой лазерной абляции плёнок с использованием кольцевых цилиндрически-поляризованных пучков и последующей обработки пучками ускоренных ионов аргона. Моделирование, включающее расчёт электромагнитных откликов таких плазмонных резонансных нанолиз в форме наноколец на структуре "металл-диэлектрик-металл" показало теоретическую возможность достижения максимального усиления поля при использовании такой структуры, освещённой цилиндрически-поляризованными пучками, в 240 единиц. Также были рассчитаны оптимальные геометрические параметры таких структур для достижения максимального эффекта усиления поля. Возможность такого усиления поля была подтверждена в экспериментах по высокоэффективному возбуждению наноколец на структуре "металл-диэлектрик-металл" с помощью радиально- и азимутально-поляризованных лазерных пучков. Эксперименты показали возможность достижения примерно 20-кратного и 100-кратного усиления фотолюминесцентного сигнала для случаев освещающих азимутально- и радиально- поляризованного лазерных пучков по сравнению со случаем гладкой серебряной плёнки на стеклянной подложке при одной и той же интенсивности накачки. Исследования выхода фотолюминесценции в массивах абляционных нанопичков («нанолес») на поверхности золотой пленки для подкрашенных бактерий золотистого стафилококка при возбуждении фотолюминесценции красителя на наноструктуре с использованием различных поляризаций ультракоротких лазерных импульсов, возбуждающих фотолюминесценцию в области поперечного плазмонного резонанса нанопичков, показали многократное увеличение выхода фотолюминесценции от небольшого числа бактерий (около 10) в пределах микронного фокального пятна при использовании радиальной поляризации, несколько слабее – для линейной и азимутальной поляризации, гораздо слабее – для круговой поляризаций, демонстрирующее возможность спектрального детектирования одиночных бактерий. Различная эффективность возбуждения фотолюминесценции объясняется разницей в эффективности (в том числе – симметрии) взаимодействия электромагнитного поля с поперечной плазмонной модой в нанопичках.