Аннотация результатов, полученных в 2022 году
I. Создание квантовых материалов и дизайн наносистем для твердотельной спинтроники: Целью нашей работы было исследование и сравнение роста плёнок BiySb2-yTe3-xSex (BSTS) двумя методами: МЛЭ и PVD. Для оптимизации процессов роста ряд образцов были выращены при различных температурах подложки и источника BSTS. Наши измерения поверхности показали, что повышение температуры подложки приводит к уменьшению количества пирамид и сглаживанию рельефа пленки. Одновременное повышение температуры подложки и скорости роста приводит к трехмерному росту, с поликристаллическими или аморфными картинами ДБЭ. Из полученных результатов можно сделать вывод, что Tsub = 370 ºC и TBSTS = 230 ºC являются оптимальными, что подтверждается измерениями холловской подвижности, которая оказалась самой высокой из всех образцов (~700 см2/В·с). Для измерения электронной структуры поверхности пленок BSTS, выращенных методом MBE, были проведены измерения ФЭСУР ex-situ для двух образцов различного состава и различных (n- и p-) типов проводимости. Образцы предварительно обрабатывались в растворе HCl-iPA для удаления с поверхности собственные оксидов и загрязнений. На поверхности образца Bi1.3Sb0.7Te2.4Se0.6 n-типа четко видны состояния дна объёмной зоны проводимости (CMB), топологические поверхностные состояния (TSS) с квазилинейным спектром в запрещенной зоне и дисперсия объёмной валентной зоны (VB). В спектрах ARPES наблюдался линейные законы дисперсии E(k). Полученный спектр был неотличимый от спектра дисперсии поверхности Bi2Se3 (0001), полученной сколом в вакууме. Слои CaF2, BaF2 и Pb1-xSnxTe:In выращивались методом молекулярно-лучевой эпитаксии из источников CaF2, BaF2, Pb1-xSnxTe:In, SnTe. Для получения атомарно-гладкой поверхности гетероструктуры Pb1-xSnxTe:In/Pb0.7Sn0.3Te:In с тонким верхним слоем Pb1-xSnxTe:In в топологической фазе использовались подложки BaF2 (111) и Si (111). Был получен ряд образцов с разной толщиной верхнего слоя и температурой роста 250 ͦC для сохранения резкого градиента составов. Состав верхнего инвертированного слоя был равен Pb0.5Sn0.5Te:In. При изучении электрофизических параметров данного образца, было обнаружено, что при понижении температуры до 4.2 К гетероструктура не переходит в полуизолирующее состояние. Холловская концентрация изменялась незначительно и была равна около 1018 см-3. Пиковое значение подвижности составляло около 6000 см2/В-1с-1 при температуре 75 К. Были получены спектры фотоэлектронной эмиссии данной гетероструктуры от 300 К до 77 К. Вид электронной дисперсии менялся слабо от состава 0.5 до 0.36. При составе поверхности 0.36 хорошо видны квазилинейные поверхностные состояния, концентрация которых значительно уменьшается при уменьшении состава до 0.27. Однако, даже на поверхности с составом 0.27 топологические состояния всё ещё наблюдаются. Согласно теории, на поверхности Pb1-xSnxTe с составом 0.27 уже не должны наблюдаться дираковские состояния. Данный факт можно объяснить наличием на поверхности областей с большим составом х. II. Транспортные и спин-зависимые измерения, изготовление спин-вентильных структур: Методом ARPES была исследована электронная структура поверхности (111) эпитаксиальных пленок Pb(1-x)Sn(x)Te/BaF2(111) c (x) вблизи точки инверсии зон в зависимости от температуры (77 К – 300 К). Для получения атомарно чистой и структурно упорядоченной нереконструированной поверхности Pb(1-x)Sn(x)Te (111)-(1×1) образцы обрабатывались в изопропаноле, насыщенным парами соляной кислоты (HCl-iPA), и отжигались в сверхвысоком вакууме. Было обнаружено, что дисперсии зон на поверхности всех исследованных образцов (0.27 < x < 0.5) схожи: в Г-точке поверхностной зоны Бриллюэна вблизи уровня Ферми присутствуют 2 набора состояний с квазипараболическим законом дисперсии, которые можно отнести к состояниям потолка объемной валентной зоны и поверхностным состояниям топологического кристаллического изолятора. Ожидалось, что при переходе через точку инверсии зон в Pb(1-x)Sn(x)Te (при уменьшении концентрации Sn < 0.35 при низких температурах, либо при увеличении температуры) будет наблюдаться исчезновение состояний ТКИ в спектре. Было обнаружено, что в спектре топологических поверхностных состояний для образцов с x < 0.36 при T > 80 К появляется запрещенная щель, что может быть связано с наличием одноосных упругих деформаций в исследуемых гетеростуктурах Pb(1-x)Sn(x)Te/BaF2. Также, поверхностные состояния ТКИ с большей эффективной массой наблюдались в М-точке поверхностной зоны Бриллюэна. Наибольший вклад от них наблюдался для образцов с х = 0.5, для составов х = 0.27 – 0.36 поверхностные состояния детектировались только при низких температурах. В целом, наблюдаемая электронная структура исследуемых поверхностей (111) Pb(1-x)Sn(x)Te соответствовала ожидаемой для ТКИ картине с особенностями, связанными со спецификой эпитаксиального роста на подложках BaF2. Фотоэмиссионные измерения с разрешением по спину показали наличие геликоидальной спиновой текстуры наблюдаемых поверхностных состояний. Изготовлены ферромагнитные контакты на выращенных ТИ пленках для измерения спин-зависимого транспорта в локальной и нелокальной геометрии. Были исследованы магнитотранспортные свойства спин-вентильных структур на основе эпитаксиальных пленок Pb(1-x)Sn(x)Te/BaF2 с ферромагнитными контактами Co и FeCoB, полученными импульсным лазерным распылением через специальные композитные маски. Изучено нелокальное магнитосопротивление структур с составами (x) в диапазоне от 0.21 до 0.42 и расстоянием между ферромагнитными контактами 30 мкм. Было обнаружено, что в структурах на основе пленок Pb(1-x)Sn(x)Te с составами вблизи точки инверсии зон (х ~ 0.35) при Т = 4.2 К проявляется аномальное локальное и нелокальное магнитосопротивление и наблюдается спин-вентильный эффект. Для структур на основе пленок Pb0.66Sn0.34Te оценочное значение длины спиновой диффузии составило от 10 до 100 мкм. Были отработаны режимы роста тонких ферромагнитных слоев Pt/Co, в том числе с перпендикулярной анизотропией намагниченности, на приобретенной для выполнения целей проекта сверхвысоковакуумной установке Mantis Deposition. III. Вакуумная спинтроника: В работе исследованы циркулярная поляризация фотолюминесценции и эмиссия спин-поляризованных электронов из фотоэмиттеров на основе гетероструктур Na2KSb/Cs3Sb. Впервые обнаружено, что в соединении Na2KSb проявляется эффект оптической ориентации. Показано, что в условиях оптической ориентации электроны, эмитируемые из фотокатодов Na2KSb/Cs3Sb, имеют высокие значения поляризации по спину. Проведенные в работе расчеты из первых принципов (DFT) продемонстрировали удивительную схожесть зонного спектра кубического Na2KSb со спектром состояний в GaAs, указывающую на возможность оптической ориентации спинов электронов в нем. Измерения циркулярной поляризации фотолюминесценции (ФЛ) в фотокатодах Na2KSb/Cs3Sb показали наличие эффекта оптической ориентации и крайне высокую степень круговой поляризации фотолюминесценции, достигающую 23% при комнатной температуре, что означает потенциальную возможность спин-зависимых фотоэмиссионных свойств фотокатода на основе Na2KSb. Для проверки спин-поляризованной фотоэмиссии были изготовлены специальные сверхвысоковакуумные фотодиоды с фотокатодом на основе гетероструктуры Na2KSb/SbCs3, которая тестировалась в качестве источника спин-поляризованных электронов, и анодом Al0.11Ga0.89As/SbCs3 в качестве спин-детектора с пространственным разрешением. Показано, что при комнатной температуре степень поляризации фотоэмитированных из Na2KSb/SbCs3 электронов достигает значения 40-50%. Эмиттанс электронного пучка, генерируемого светом с энергией ниже 1.3 эВ (950 нм), приближался к пределу, определяемому температурным разбросом поперечной энергией электронов в пучке. Результаты данной работы опубликованы в журнале Phys. Rev. Lett.

Аннотация результатов, полученных в 2023 году
В отчетном году были продолжены работы по созданию и исследованию свойств МДП-структур транзисторного типа (МДПТ) на основе пленок Bi1-хSbхTeуSe2-у и PbSnTe:In, выращенных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, с Al2O3 тонкопленочным подзатворным диэлектриком. Определены оптимальные условия эпитаксиального роста различных топологических изоляторов на полупроводниковых подложках. Решена задача управления уровнем Ферми в объёме материала путем изменения стехиометрии Bi1-хSbхTeуSe2-у и легирования для PbSnTe:In. Важным результатом является возможность эффективной модуляции тока в транзисторной структуре полевым электродом. Изучен переход тривиальный изолятор – топологическая фаза в области толщин ТИ 6-8 нм. Продолжаются эксперименты по изучению спин-зависимых эффектов в спин-вентильной структуре на основе PbSnTe:In. Изучена спиновая структура магнитных топологических изоляторов на полупроводниковых подложках в области точки Дирака и открытие энергетической щели в точке Дирака. Изготовлен и исследованы спин-зависимые свойства вакуумного спинового светоизлучающего фотодиода (vacuum spin LED). Детально изучены фотоэмиссионные и инжекционные свойства, пространственное распределение поляризованной катодолюминесценции от инжектированных спин-поляризованных электронов. Определены предельные параметры полупроводникового спин-детектора. Ведется работа над увеличением спиновой поляризации нового источника спин-поляризованных электронов на основе мультищелочного фотокатода. Мы изучили новый материал HgCr2Se4, который по предсказанию DFT расчетов является полуметаллом Вейля. Сильное различие теоретически предсказанных и экспериментально наблюдаемых свойств ферромагнитной (TК≃110 K) шпинели HgCr2Se4 делают этот материал интересным для исследования. Оптические измерения показывают наличие в энергетическом спектре HgCr2Se4 запрещенной щели 0.3-0.8 эВ в зависимости от температуры. С другой стороны, результаты DFT расчетов предсказывают, что HgCr2Se4 является полуметаллом Вейля, что косвенно подтверждается наблюдением аномального эффекта Холла. Однако наблюдаемый аномальный эффект Холла имеет необычную зависимость от температуры и может быть вызван примесным рассеяние. В данной работе электронная структура монокристаллов HgCr2Se4 была впервые исследована методом фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением (ФЭСУР). Вблизи Г-точки в спектрах наблюдаются только дырочные состояния объемной валентной зоны. Потолок валентной зоны в p-HgCr2Se4 находится вблизи уровня Ферми. В n-HgCr2Se4 происходит сдвиг состояний валентной зоны в большие энергии связи, как и ожидалось для образца электронного типа проводимости в объеме. При этом ниже уровня Ферми вплоть до потолка состояний валентной зоны не наблюдается электронных состояний зоны проводимости. То есть в спектре видна запрещенная щель шириной более 0.2 эВ в соответствии с оптическими измерениями. Таким образом можно сделать вывод, что соединение HgCr2Se4 является ферромагнитным полупроводником. Physical Review Letters 130, 186402, 2023. Исследовано изменение спектра состояний MnBi2Te4 при замене марганца атомами олова. Одним из подходов к управлению свойствами MnBi2Te4 является частичное замещение магнитных атомов в соединении атомами немагнитных элементов. Рассчитанные зонные структуры сравнивались с экспериментально измеренными методом фотоэмиссии с угловым разрешением (ARPES) для образцов со значениями x от 0 до 0.86. Сложная гибридизация орбиталей Te-pz и Bi-pz с орбиталями Sn и Mn приводит к нелинейной зависимости ширины щели от содержания Sn в позициях Mn, которая характеризуется плато с нулевой энергетической щелью при некоторых значениях концентрации, что указывает на возможные топологические фазовые переходы в системе. [Symmetry 15 (2) (2023) 469.] Сильные электромагнитные (световые) поля открывают возможности для создания новых функциональных свойств твердых тел. Состояния Флоке-Блоха формируются под действием периодического движения электронов и могут создавать экзотические квантовые фазы. На временных масштабах меньше периода волны, световые волны могут одновременно вызывать внутризонные токи и межзонные переходы, что обеспечивает генерацию высоких гармоник и открывает путь к сверхбыстрой электронике. В качестве объекта исследования был выбран топологический изолятор селенид висмута, поскольку его топологические поверхностные состояния устойчивы к рассеянию носителей, и поэтому возбужденные электроны могут оставаться в этих состояниях достаточно долго для формирования зон Флоке. В экспериментах с зондовой накачкой инфракрасный импульс накачки возбуждал электроны в поверхностные состояния, а разрешенные по времени ультрафиолетовые зондирующие импульсы в сочетании с фотоэмиссионной спектроскопией определяли зонную структуру и заселенность состояний. Удалось обнаружить заполнение состояний Флоке, а также процесс, при котором внутризонное движение электронов приводит к заселению объемных состояний через зоны Флоке. Одним из следствий этого является наблюдение нового механизма генерации межзонных переходов. [Nature, 616 (2023) 696-701] Исследованы спектры комбинационного рассеяния монокристаллического топологического изолятора GeSbTe различного состава. Наблюдались две компоненты, связанные со структурными особенностями решетки. Показано, что широкие полосы связаны с дисперсией колебательных частот в различных элементарных ячейках решетки, которая индуцируется беспорядком в Ge/Sb. Узкие фононные линии соответствуют колебаниям, аналогичным колебаниям решетки Sb2Te3. Их частоты не зависят от беспорядка Ge/Si из-за характера собственных векторов. В результате h-GST является упорядоченным кристаллом для этих мод. Показано, что наблюдаемые фононные частоты зависят от деформации решетки. [Journal of Alloys and Compounds v. 942 (2023) 169122.] Вакуумная спинтроника: Мы изготовили комбинированный вакуумный полупроводниковый прибор, состоящий из фотоэмиссионного источника спин-поляризованных электронов и спинового светоизлучающего диода (спин-детектора), разделенных вакуумным зазором, для инжекции спин-поляризованных электронов из фотокатодного источника (GaAs или NaK2Sb) в светодиодные структуры А3В5 с квантовыми ямами и квантовыми точками. Такие приборы можно назвать вакуумными спин-поляризованными светодиодами (spin-VLEDs). Спиновая поляризация свободных электронов детектируется оптически через циркулярно-поляризованную катодолюминесценцию (КЛ). Решаемые в работе задачи позволяют комплементарно развивать твердотельную и вакуумную спинтронику через создание новых спин-регистрирующих научно-исследовательских приборов, что в свою очередь, позволяет исследовать спиновую текстуру новых материалов и предсказывать спин-зависимые транспортные свойства. Изучены фотоэмиссионные свойства спиновых вакуумных фотодиодов: энергетическое распределение фотоэмитируемых электронов, спектральная характеристика квантовой эффективности, фото- и катодолюминесцентные свойства. Измерена зависимость асимметрии (функция Шермана) поляризации катодолюминесценции от энергии инжектируемых спин-поляризованных электронов. Максимальная величина асимметрии составила 0.27, что превышает значение асимметрии, достигаемое в традиционных спин-детекторах Мотта и твердотельных spin-LED. Практическим результатом данной работы является компактный спин-детектор с пространственным разрешением, который в комбинации с современными энергоанализаторами, используемыми в методе фотоэмиссии с угловым разрешением (ARPES), позволит измерять распределение электронов по импульсу, энергии и трем компонентам спина, т.е. получать полную информацию о законе дисперсии. [Nanomaterials 2023, 13, 422.]