Аннотация результатов, полученных в 2017 году
Целью работы являлось экспериментальное и теоретическое исследование эффектов самоорганизации при формировании квазирегулярных микро- и нанодоменных структур в сегнетоэлектриках. Методом in situ визуализации кинетики роста выявлены основные стадии формирования доменов-снежинок при переключении поляризации при повышенных температурах в монокристаллах ниобата лития с диэлектрическим слоем. Показано, что рост доменов-снежинок начинается с появления у зародыша шести основных ветвей, ориентированных преимущественно вдоль Y–кристаллографических направлений. Дальнейшее увеличение размеров происходит за счет роста и расщепления основных ветвей, а также образования и роста вторичных ветвей (ветвления). Обнаружено значительное увеличение диаметра основной ветви перед расщеплением и скачкообразное увеличение скорости ее роста ветви после расщепления. Показано, что форма доменов-снежинок существенно изменяется с ростом внешнего поля: “конверт” (внешняя граница) изменяется от треугольной к шестиугольной (изменение константы формы от 1,5 до 2,3). Исследована полевая зависимость соотношения вкладов процессов расщепления (tip splitting) и ветвления (branching). Показано, что ветвление приводит к гораздо большему «уплотнению» структуры, чем расщепление, что позволяет использовать величину степени заполнения для определения соотношение вкладов ветвления и расщепления. Вклад ветвления увеличивается с ростом внешнего электрического поля. Установлены прямые аналогии между физическими величинами и процессами, происходящими при кристаллизации металлов из расплава и при росте дендритных доменов. Корректность приведенного подхода подтверждена детальным сходством экспериментально полученных доменов-снежинок и структур, полученных в результате компьютерного моделирования. Методом компьютерного моделирования получена фазовая диаграмма основных типов доменов-снежинок в зависимости от параметров модели. Показано, что изменение формы конверта структуры от шестиугольной к треугольной соответствует уменьшению константы формы от 2.3 до 1.5. В качестве основных параметров фазовой диаграммы выбраны величина внешнего поля Eex и относительный вклад члена С6 симметрии. Получены четыре основные экспериментально наблюдаемые формы конвертов дендритов: шестиугольник, треугольник, звезда и треугольник со скругленными сторонами. Исследованы особенности кинетики формирования дендритных доменных структур в монокристаллах танталата лития с поверхностным диэлектрическим слоем при повышенных температурах. С ростом поля характерные формы доменов-снежинок изменяются от треугольной к сильно скругленной шестиугольной (увеличение константы формы от 1.8 до 2.6). Показано, что плотность заполнения и константа формы доменов-снежинок в танталате лития больше, чем в ниобате лития, что отнесено за счет более интенсивного ветвления. Выявлены закономерности формирования самоорганизованной микро- и нано-доменной структуры при дискретном локальном переключении поляризации на неполярных срезах монокристаллов ниобата лития. Показано, что взаимодействие доменов на неполярном срезе значительно интенсивнее, чем на полярном. Обнаружена существенная зависимость параметров роста и взаимодействия доменов от влажности. Выявлено три основных режима взаимодействия: однородный, прерывистый квазипериодический и хаотический. Построена фазовая диаграмма типов квазипериодических систем, состоящих из взаимодействующих иглообразных доменов, формирующихся на неполярных срезах при сканировании заземленным зондом сканирующего зондового микроскопа (СЗМ), в зависимости от электрического поля и интервала между доменами. Рассмотрена модель, учитывающая взаимодействие заряженных доменных стенок, для описания ранее обнаруженного нами эффекта. Выявлены основные типы систем (режимы чередования длин доменов): (1) однородный, (2) с удвоением периода, (3) с четырехкратным увеличением периода и (4) хаотический. Предложена модель для описания процесса прямого прорастания (самоподдерживающегося роста) доменов с заряженными доменными стенками в полярном направлении. На основе in situ визуализации выявлены основные стадии процесса прямого прорастания доменов. Обнаружен эффект формирования дополнительных конусовидных доменов на прорастающем домене. Показано, что скорость прорастания в полярном направлении значительно (более, чем в 70 раз) превосходит скорость бокового движения. Измерен угол при вершине прорастающего домена. Методом конечных элементов проведен численный расчет полей, возникающих при прямом прорастании домена. Показано, что Z-проекция локального поля вблизи поверхности образца отрицательна для угла менее 2° и способствует боковому росту домена. При угле более 2° Z-проекция положительна вблизи поверхности и тормозит боковой рост домена, но остается отрицательной на глубине от 300 до 900 мкм, что позволило объяснить обнаруженный эффект. Выявлены особенности кинетики формирования самоорганизованной микро- и нано-доменной структуры при локальном переключении поляризации на неполярных срезах монокристаллов танталата лития. Впервые экспериментально обнаружено формирование самоорганизованной доменной структуры на неполярных Y срезах монокристалла танталата лития при сканировании зондом СЗМ с приложением напряжения. Получена полевая зависимость длины доменов и периода структуры, а также выявлены режимы двукратного и четырехкратного увеличения периода структуры. Полученные результаты дают новое представление о взаимодействия доменов во время прямого прорастания и могут служить полезной основой для применений в наноиндустрии: оптических и нелинейных оптических преобразователей частоты, хранения данных и вычислительных устройств.

Аннотация результатов, полученных в 2018 году
Целью работы являлось экспериментальное и теоретическое исследование эффектов самоорганизации при формировании квазирегулярных микро- и нанодоменных структур в сегнетоэлектриках. Были получены следующие основные результаты. Разработан оригинальный экспериментальный метод регистрации формы доменной стенки после каждого импульса при переключении поляризации пироэлектрическим полем при многократном импульсном лазерном нагреве, основанный на создании искусственного диэлектрического зазора путем нанесения на облучаемую поверхность образца тонкого слоя оксидов индия-олова. Возникающие в результате многократного облучения цепи нанодоменов, соответствующие последовательным положениям доменной стенки после каждого импульса, позволили извлечь подробную информацию об эволюции формы доменной стенки. Выявлены основные закономерности и стадии развития топологической неустойчивости доменной стенки при многократном переключении поляризации пироэлектрическим полем. Эволюция доменной структуры в образцах со свободной поверхностью представляла собой уширение полосовых доменов, появившихся при первом импульсе, в результате бокового движения плоских доменных стенок. При увеличении количества импульсов происходила потеря устойчивости формы доменной стенки с появлением квазигармонических возмущений. Дальнейшее усложнение формы приводило к появлению гребенчатой доменной структуры. В результате многократного облучения во всей облучённой зоне формировалась дендритная доменная структура с высокой концентрацией доменных стенок. Предложена теоретическая модель для описания развития топологической неустойчивости доменной стенки при переключении поляризации пироэлектрическим полем при многократном импульсном лазерном нагреве. Проведено компьютерное моделирование зависимости полярной компоненты пироэлектрического поля от температуры и времени, а также движения доменной стенки. Образование доменных стенок нерегулярной формы наблюдалось в результате постепенной эволюции формы плоской стенки. Начало этого эффекта было отнесено за счет локального ускорения и замедления движения стенки, вызванного неоднородностью кристалла, приводящей к возникновению флуктуаций формы (выступов и впадин). Для объяснения наблюдаемой эволюции формы доменной стенки был учтен тот факт, что при каждом импульсе поле полностью экранируется при нагреве и вновь формируется при охлаждении. Показано, что зависимость локального поля от формы стенки приводит к росту начального выступа и торможению соседних частей стенки (образованию двух впадин). Напротив, появление начальной впадины приводит к образованию двух выступов из-за ускорения соседних частей. В результате был продемонстрирован процесс распространения изменения формы вдоль доменной стенки с образованием квазигармонической структуры. Проведено исследование эффекта ветвления в приповерхностном слое одноосного сегнетоэлектрика, приводящего к самоорганизованному формированию самоподобной (фрактальной) доменной структуры. Детальный анализ доменной структуры в объеме кристалла показал, что вторичные ветви образованного фрактального домена имеют глубину около 1,5 мкм. Основные ветви на глубине около 5 мкм сливаются в единый домен шестиугольной формы. Полученное соотношение соответствует эффекту ветвления, при котором более мелкомасштабные структуры имеют меньшую глубину. Значение фрактальной размерности доменной структуры составило (1,92±0,02); диапазон скейлинга – от 200 нм до 12 мкм, ограниченный диаметром вершины ветвей последнего поколения и размером домена. Показано, что с увеличением толщины диэлектрического слоя уменьшается плотность заполнения структуры. Для детального исследования процессов ветвления доменной структуры в приповерхностном слое проведено изучение процессов объемного экранирования в монокристаллах семейства танталата лития. Показано, что с приближением к стехиометрическому составу максимальное значение поля объемного экранирования уменьшается, характерные времена экранирования увеличиваются, а показатель степени дробно-экспоненциальной релаксации остается неизменным. Исследовано формирование самоорганизованных доменных структур в монокристаллах бората германата лантана c учетом запаздывания объемного экранирования. С использованием сканирующей микроскопии пьезоэлектрического отклика показано, что доменная структура представляет собой ансамбли доменов неправильной формы. Токи переключения были аппроксимированы модифицированной формулой Колмогорова-Аврами с учетом перехода от α(2D) к β(1D) процессу. Высокая точность аппроксимации измеренных токов подтвердила правильность предложенной модели процесса переключения. Показано, что характерные времена α(2D) и β(1D) процессов уменьшаются с ростом поля по активационному закону с полями активации (165±5) кВ/мм и (170±7) кВ/мм соответственно. Выявлены особенности кинетики формирования самоорганизованной микро- и нано-доменной структуры при локальном переключении поляризации на неполярных срезах монокристаллов ниобата лития. Экспериментально обнаружено формирование самоорганизованной доменной структуры на неполярных X и Y срезах монокристаллов ниобата лития при сканировании зондом сканирующего зондового микроскопа с приложением напряжения. Получена полевая зависимость длины доменов и периода структуры, а также выявлены режимы удвоения, четырехкратного увеличения периода и хаотического поведения структуры. Выявлено разделение доменов в структуре на три группы по длине. Длина доменов в каждой группе линейно увеличивается с ростом напряжения. Полученные результаты дают новое представление о взаимодействии доменов при переключении на неполярном срезе сегнетоэлектрика, а также при переключении в сильнонеравновесных условиях переключения поляризации и могут служить полезной основой для применений в наноиндустрии: оптических и нелинейно-оптических преобразователях частоты, хранении данных и вычислительных устройствах. Страница в сети интернет, посвященная проекту: https://www.researchgate.net/project/Self-organization-effects-during-formation-of-micro-and-nanodomain-structures-in-uniaxial-ferroelectrics