КАРТОЧКА ПРОЕКТА,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

 

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ


Номер 17-71-20053

НазваниеСоздание программного комплекса моделирования физико-химических процессов на поверхности

РуководительСтишенко Павел Викторович, Кандидат физико-математических наук

Организация финансирования, регионфедеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Омский государственный технический университет", Омская обл

Срок выполнения при поддержке РНФ07.2017 - 06.2020

КонкурсКонкурс 2017 года по мероприятию «Проведение исследований научными группами под руководством молодых ученых» Президентской программы исследовательских проектов, реализуемых ведущими учеными, в том числе молодыми учеными

Область знания, основной код классификатора 01 - Математика, информатика и науки о системах, 01-716 - Системы и технологии математического моделирования для естественных наук

Ключевые словаметод Монте-Карло, метод трансфер-матрицы, тензорные сети, поверхностные явления, адсорбция, моделирование, программное обеспечение

Код ГРНТИ27.35.49


 

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ


Аннотация
Проект направлен на создание современного программного комплекса для моделирования адсорбционных монослоев на однородных и неоднородных поверхностях, в том числе наноструктурированных. Программный комплекс основан на обобщенной модели решеточного газа в совокупности с наиболее мощными численными методами современной статистической физики, такими как методы Монте-Карло, трансфер-матрицы, ренормализационные подходы и недавно разработанный метод тензорных сетей. С точки зрения научной новизны проекта, нами предлагается общий способ описания адсорбционных систем с различными типами взаимодействий «адсорбат-адсорбат» и «адсорбат-адсорбент» в рамках одной решеточной модели. Отличительной особенностью разрабатываемого программного комплекса является возможность моделирования сложных адсорбционных систем, учитывая различные особенности элементарных физико-химических процессов, протекающих в адсорбционном слое. Среди прочего следует отметить следующие: (1) направленность и насыщаемость взаимодействий между адсорбированными молекулами; (2) многоцентровый характер адсорбции; (3) возможность различной ориентации молекул по отношению к поверхности твердого тела; (4) разнообразие центров адсорбции; (5) геометрическая и энергетическая неоднородность поверхности адсорбента; (6) изменение геометрии и химической структуры поверхности под воздействием адсорбционного слоя; (7) адсорбция многокомпонентых газовых смесей; (8) возможность протекания химической реакции между адсорбированными молекулами. Кроме систематичности подхода, научная новизна проекта заключается также в использовании уникального комплекса взаимодополняющих численных методов. Последнее особенно важно при изучении фазовых переходов, в частности процессов самосборки в адсорбционных слоях. Отметим, что планируется создать программный комплекс, ориентированный на широкий круг пользователей, как теоретиков, так и экспериментаторов. Заявленный программный комплекс призван заполнить пробел между экспериментальными исследованиями макрообъектов и квантово-химическими расчетами адсорбции одной или нескольких молекул на поверхности небольших кластеров из атомов металлов и графита.

Ожидаемые результаты
В результате выполнения предлагаемого проекта будет создан современный программный комплекс для моделирования адсорбционных монослоев на однородных и неоднородных поверхностях, в том числе наноструктурированных. Программный комплекс будет основан на обобщенной модели решеточного газа в совокупности с наиболее мощными численными методами современной статистической физики, такими как методы Монте-Карло, трансфер-матрицы, ренормализационные подходы и недавно разработанный метод тензорных сетей. При построении модели в программном комплексе будет использоваться общий способ описания адсорбционных систем с различными типами взаимодействий «адсорбат-адсорбат» и «адсорбат-адсорбент» в рамках одной решеточной модели. Отличительной особенностью разрабатываемого программного комплекса является возможность моделирования сложных адсорбционных систем, учитывая различные особенности элементарных физико-химических процессах, протекающих в адсорбционном слое: - направленность и насыщаемость взаимодействий между адсорбированными молекулами; - многоцентровый характер адсорбции; - возможность различной ориентации молекул по отношению к поверхности твердого тела; - разнообразие центров адсорбции; - геометрическая и энергетическая неоднородность поверхности адсорбента; - изменение геометрии и химической структуры поверхности под воздействием адсорбционного слоя; - адсорбция многокомпонентных газовых смесей; - возможность химической реакции между адсорбированными молекулами в адсорбционном слое. Кроме этого, при разработке программного комплекса будут учтены следующие особенности: - использование алгоритмов для параллельных вычислений как на высокопроизводительных ЭВМ, так и на обычных персональных компьютерах; - интеграция с существующими наиболее распространенными программами по компьютерному моделированию, использующими другие методы расчетов; - удобный и понятный графический интерфейс; - использование общей модели для описания исследуемых систем. Разработанный программный комплекс позволит систематически исследовать адсорбционные монослои с использованием уникального комплекса взаимодополняющих численных методов. Последнее особенно важно при изучении фазовых переходов, в частности процессов самосборки в адсорбционных слоях. Программный комплекс будет ориентирован на широкий круг пользователей, как теоретиков, так и экспериментаторов и призван заполнить пробел между экспериментальными исследованиями макрообъектов и квантово-химическими расчетами адсорбции одной или нескольких молекул на поверхности небольших кластеров. Помимо зарегистрированного и свободно распространяемого программного комплекса и создания сайта проекта, авторами проекта также будет опубликована серия статей в высокорейтинговых научных журналах (индексирумемых в базах WoS и Scopus), освещающая разработанные алгоритмы и примеры расчетов, кроме этого планируется провести несколько семинаров как самостоятельных, так и в рамках докладов на крупных тематических международных конференциях, где будет представлены основные преимущества разработанного комплекса.


 

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ


Аннотация результатов, полученных в 2017 году
За отчетный период научная группа объединила свои программные наработки в программный комплекс, который получил название SuSMoST (Surface Science Modeling and Simulation Toolkit). При создании программного комплекса группа использует гибкую методологию разработке – agile. Возможности программного комплекса по мере выполнения работ в отчетный период постоянно расширялись, и в настоящий момент он включает в себя два пакета-библиотеки языка Python (susmost и susmost.mc), веб-интерфейс генерации расчётных скриптов для основных вариантов использования, а также документации и обучающих материалов. Все компоненты SUSMOST представлены в открытом доступе на сайте susmost.com. Объединение разнородных методов статфизики в один инструмент организовано на основе решёточной модели, которая достаточным потенциалом для описания большинства адсорбционных систем, исследуемых современной наукой о поверхности (это подтверждается публикациями в ведущих журналах данной области). Ключевыми компонентами описания решёточной задачи в SUSMOST являются следующие данные: (1) структура решётки атомов поверхности или активных центров адсорбции, заданная в виде векторов трансляционной симметрии решётки и списка точек в элементарной ячейке; (2) список адсорбционных комплексов (или их состояний) с информацией об их энергии и геометрии (относительно узлов решётки); (3) функция латеральных взаимодействий адсорбционных комплексов. На основе данной модели был спроектирован и реализован унифицированный программный интерфейс в виде функций и классов языка Python для каждого вычислительного алгоритма в SUSMOST. Документация к программному комплексу представлена на сайте susmost.com. С целью создания понятного для непрограммистов вычислительного инструмента группой был разработан пользовательский интерфейс в виде веб-приложения, который доступен на сайте: susmost.com/interface.html. На данный момент реализован простейший вариант, который позволяет производить генерацию программного кода для моделирования желаемой системы. Данный подход удобен тем, что позволяет с помощью интерфейса создать некоторый каркас, который может быть в дальнейшем использован для модифицирования под случаи, которые не предусмотрены интерфейсом. В будущем планируется предоставить пользователям возможность проводить пробные расчёты на сайте с использованием веб-интерфейса. В программном комплексе имеется возможность выбрать метод расчетов (Монте-Карло или трансфер-матрица), после чего пользовательский интерфейс перестраивается под выбранный метод. Можно ввести желаемые параметры модели (размеры системы, энергию взаимодействия в адсорбционном слое, диапазон температур, диапазон изменения химического потенциала и т.д.) и указать термодинамические характеристики, которые необходимо исследовать (изотерма адсорбции, изменение энтропии системы, изменение теплоёмкости, дифференциальная теплота адсорбции и др.). Сгенерированный в результате код можно скачать и запустить на пользовательском компьютере. Предварительно необходимо произвести установку программы SUSMOST, следуя инструкции на сайте: susmost.com/getstart.html. Необходимо отметить, что в SUSMOST было впервые реализовано тензорное разложение трансфер-матрицы для систем с многочастичными взаимодействиями. Разложение трансфер-матрицы в виде тензорного произведения сокращает время вычислений и расширяет область применимости соответствующего метода. Ранее тензорное разложение было реализовано и использовалось только для систем с парными взаимодействиями и при отсутствии диагональных взаимодействий. Используя современный язык тензорных сетей, мы сформулировали метод трансфер-матрицы для случая с многочастичными взаимодействиями. В качестве основы был взят подход Interaction Round a Face подразумевающий представление взаимодействий в виде тензора четвёртого порядка (ранга). Пример моделирования такой системы приведён в документации на сайте susmost.com. Создан сайт susmost.com, на котором располагается вся необходимая для работы с программой SUSMOST информация. На главной странице находится краткое описание программного комплекса, ссылки для скачивания текущей версии, упоминания в СМИ, а также список публикаций, в которых использовался SUSMOST. Любую версию программы можно скачать по адресу susmost.com/downloads/. На странице susmost.com/forum/ располагается форум для обсуждения вопросов, связанных с использованием программного комплекса. Форма обратной связи и контактная информация располагается на странице susmost.com/contacts.php. Документация доступна по адресу susmost.com/documentation.html. Здесь находится руководство пользователя по установке программного комплекса и примеры его использования (исследование моделей Ленгмюра и адсорбции бинарных газов методами Монте-Карло и трансфер-матрицы). Программный комплекс SUSMOST представлен на международной конференции по катализу и химии поверхности (International Conference on Catalysis and Surface Chemistry) в г. Кракове, Польша (18-23 марта 2018 года). В рамках двух докладов представлены возможности программного комплекса для международной аудитории ученых, работающей в области гетерогенного катализа, в частности, показано, что программа SUSMOST может быть эффективно использована для предсказания фазового поведения смеси газов и функциональных органических молекул на поверхности твердого тела. Эта возможность очень важна с точки зрения интерпретации экспериментальных данных низкотемпературного гетерогенного, многофазного катализа, процессов самосборки молекулярных структур на поверхности. Кроме того, подготовлены и приняты три устных доклада на международную конференцию 15-th European Vacuum Conference – в г. Женева, Швейцария (17 – 21 июня 2018 года). Общая цель докладов – демонстрация программного комплекса SUSMOST как инструмента для ежедневной научной работы групп, занимающихся экспериментальными и теоретическими исследованиями в области адсорбции и гетерогенного катализа. За отчетный период опубликовано 2 статьи, индексируемые в базе данных Web of Science (Q1): 1) Remnants of the devil's staircase of phase transitions in the model of dimer adsorption at nonzero temperature, S. S. Akimenko, V. F. Fefelov, A. V. Myshlyavtsev, and P. V. Stishenko, Physical Review B 97, 085408, 2018. DOI: 10.1103/PhysRevB.97.085408. В статье приведены результаты исследования модели вертикально и горизонтально ориентированных димеров на сотовой решетке. Дело в том, что в такой системе при температуре 0 К наблюдается бесконечная последовательность фазовых переходов, однако вопрос существования этого явления при температурах отличных от 0 К оставался открытым. Используя современные алгоритмы методов трансфер-матрицы и Монте-Карло, реализованные нами в программном комплексе SUSMOST, было установлено, что, по крайней мере, 10 фаз существуют при температурах отличных от нуля. 2) Phase diversity in an adsorption model of an additive binary gas mixture for all sets of lateral interactions, V. F. Fefelov, A. V. Myshlyavtsev and M. D. Myshlyavtseva, Physical Chemistry Chemical Physics 20, 10359, 2018. DOI: 10.1039/C7CP08426A. С помощью метода трансфер-матрицы в рамках разрабатываемого нами программного комплекса SUSMOST удалось идентифицировать возможные сценарии фазового поведения двухкомпонентной газовой смеси при ее осаждении на поверхность твердого тела. Полученные данные иллюстрируют практически все возможные варианты взаимодействия молекул на поверхности и могут быть полезны для интерпретации экспериментальных данных низкотемпературного гетерогенного, многофазного катализа, процессов самосборки молекулярных структур на поверхности, разделения газовых смесей. Кроме того, 2 статьи приняты к публикации в журнал AIP Conference Proceedings: 1) A.I. Fadeeva, V.A. Gorbunov and P.V. Stishenko, Modeling of self-assembling monolayer of terephthalic acid and iron on the copper surface: intermolecular interactions and the ground state // AIP Conference Proceedings (2018) 2) T.R. Kayumova, P.V. Stishenko, Qualitative DFT study of lateral interactions between nitrogen molecules adsorbed on a V3C2 MXene sheet // AIP Conference Proceedings (2018) Статьи являются примером применения алгоритмов метода Монте-Карло, реализованных в программном комплексе SUSMOST, для моделирования структуры и термодинамических свойств адсорбционных систем, актуальных с точки зрения фундаментальной науки и приложений. Результаты, полученные научной группой за отчетный период, также были освещены в ряде СМИ: Ученые придумали, как создавать треугольные кирпичи с помощью самосборки молекул. (https://www.gazeta.ru/science/news/2018/03/06/n_11250625.shtml) Павел СТИШЕНКО: «Ученые едут туда, где есть финансирование, возможность развиваться, работать» (http://kvnews.ru/gazeta/2018/aprel/15/99177) Физики из России заставили молекулы склеиваться в треугольные нанокирпичи (https://ria.ru/science/20180306/1515835108.html) Обнаружены интересные особенности поведения газовой смеси на поверхности твердого тела (https://www.gazeta.ru/science/news/2018/04/24/n_11452171.shtml) Газы и поверхности (http://polit.ru/article/2018/04/25/ps_rnf/) Работа омских ученых, занимающихся вычислительной химией, заинтересовала Европу (http://kvnews.ru/news-feed/99092)

 

Публикации

1. - Ученые придумали, как создавать треугольные кирпичи с помощью самосборки молекул Газета.РУ, - (год публикации - ).

2. - Павел СТИШЕНКО: «Ученые едут туда, где есть финансирование, возможность развиваться, работать» Коммерческие Вести, Апрель 2018, Выпуск № 15 (год публикации - ).

3. - Физики из России заставили молекулы склеиваться в треугольные нанокирпичи РИА-Новости, - (год публикации - ).

4. - Обнаружены интересные особенности поведения газовой смеси на поверхности твердого тела Газета.РУ, - (год публикации - ).

5. - Газы и поверхности Полит.РУ, - (год публикации - ).

6. - Работа омских ученых, занимающихся вычислительной химией, заинтересовала Европу Коммерческие Вести, - (год публикации - ).

7. Акименко С.С., Фефелов В.Ф., Мышлявцев А.В., Стишенко П.В. Remnants of the devil's staircase of phase transitions in the model of dimer adsorption at nonzero temperature Physical Review B, 97, 085408 (год публикации - 2018).

8. Каюмова Т.Р., Стишенко П.В. Qualitative DFT study of lateral interactions between nitrogen molecules adsorbed on a V3C2 MXene sheet AIP Conference Proceedings, - (год публикации - 2018).

9. Фадеева А.И., Горбунов В.А., Стишенко П.В. Modeling of self-assembling monolayer of terephthalic acid and iron on the copper surface: intermolecular interactions and the ground state AIP Conference Proceedings, - (год публикации - 2018).

10. Фефелов В.Ф., Мышлявцев А.В., Мышлявцева М.Д. Phase diversity in an adsorption model of an additive binary gas mixture for all sets of lateral interactions Physical Chemistry Chemical Physics, том 20, сс. 10359-10368 (год публикации - 2018).


Аннотация результатов, полученных в 2018 году
В отчётный период 2018-2019 года наша группа проделала большую работу по развитию программного комплекса SuSMoST: был автоматизирован процесс создания и параметризации решёточной модели по атомарным конфигурациям адсорбционных центров путём анализ их симметрий, были добавлены функции, помогающие с помощью методов квантовой химии вычислять параметры модели, был реализован в общем виде алгоритм ренормализации тензорных сетей, который ранее применялся только для самых простных моделей. С целью упросить использование программного комплекса был автоматизирован процесс создания решёточной модели по атомарным описаниям адсорбционных комплексов. Описание систем в виде списка координат атомов является привычным для широкого сообщества исследователей, знакомых с методами молекулярной динамики и квантовой химии. Путём анализа симметрии адсорбционных комплексов SuSMoST автоматически определяет набор состояний узлов решётки. Атомарное описание также используется для расчётов методами кватовой химии параметров модели и характеристик структур образующихся в адсорбционном слое. Подробное описание данного подхода к заданию модели приведено в статье с описанием программного комплекса, препринт которой размещён на сайте ChemRxiv: https://www.doi.org/10.26434/chemrxiv.8068307.v1. В виде вычислительного модуля реализован новый алгоритм ренормализации тензорной сети. Ранее этот алгоритм применялся лишь для простых абстрактны моделей. Его реализация в SuSMoST может использоваться для исследования любой адсорбционной системы, при наличии достаточного количества вычислительных ресурсов. На сайт программного продукта http://susmost.com/ был добавлен обучающий материал по моделированию с помощью данного вычислительного модуля. Также была добавлена возможность использования ренормализации тензорных сетей в виде веб-интерфейса и обновлён веб-интерфейс до версии 0.4 для остальных методов. Веб-интерфейс, как и в случае методов трансфер-матрицы и Монте Карло, позволяет генерировать код программы, который затем может быть использован для исследования простейших решёточных моделей на вычислительных мощностях пользователя. С целью анализа характеристик алгоритмов и их реализаций в SuSMoST, был выполнен ряд работ по исследованию с помощью SuSMoST как абстрактных моделей, так и моделей конкретных систем разного рода. С помощью методов ренормализации тензорной сети и трансфер-матрицы было проведено исследование термодинамических характеристик последовательности моделей жёстких дисков на треугольной решётке. Интерес к этой последовательности моделей в первую очередь вызван тем, что при их моделировании методами на основе тензорных сетей возникают те же вычислительные трудности, что и при моделировании адсорбции больших молекул. В результате метод ренормализации тензорной сети показал замечательную производительность и точность. Мы считаем, что этот метод имеет перспективы применения для широкого класса адсорбционных систем. Нами был проведен полный анализ фазового многообразия для простейшей модели адсорбции газовой смеси с учетом всех возможных взаимодействий между частицами. Полученные результаты будут полезны при интерпретации данных экспериментальных исследований адсорбции газовых смесей: низкотемпературного гетерогенного катализа, адсорбционного газоразделения, получения монослоев с самоорганизацией и др. Кроме того, результаты работы имеют самостоятельную ценностью, как законченное исследование фазового разнообразия в простейшей модели адсорбции бинарной газовой смеси для всех возможных наборов изотропных латеральных взаимодействий между ближайшими адсорбированными молекулами. По результат исследования была опубликована статья в высокорейтинговом журнале Adsorption (Q1): Фефелов В.Ф., Мышлявцев А.В., Мышлявцева М.Д. (Fefelov V. F., Myshlyavtsev A. V., Myshlyavtseva M. D.) «Complete analysis of phase diversity of the simplest adsorption model of a binary gas mixture for all sets of undirected interactions between nearest neighbors». С помощью квантово-химических расчётов, а также с помощью статистического моделирования в программном комплексе SuSMoST получены значения степени покрытия и структуры адсорбционного слоя аммиака на поверхности двумерного карбида ванадия. Данный материал является перспективным катализатором синтеза аммиака. Нами были установлены диапазоны температуры и давления при которых данный катализатор в принципе сможет работать, не отравляясь продуктом реакции.

 

Публикации

1. - Ученые придумали, как создавать треугольные кирпичи с помощью самосборки молекул. Газета.РУ, - (год публикации - ).

2. - Павел СТИШЕНКО: «Ученые едут туда, где есть финансирование, возможность развиваться, работать» Коммерческие Вести, - (год публикации - ).

3. - Обнаружены интересные особенности поведения газовой смеси на поверхности твердого тела Газета.РУ, - (год публикации - ).

4. - Работа омских ученых, занимающихся вычислительной химией, заинтересовала Европу Коммерческие Вести, - (год публикации - ).

5. - Российские ученые описали взаимодействия между двумя газами Индикатор, - (год публикации - ).

6. - Василий ФЕФЕЛОВ: «Наука не может существовать без влияния на социально-экономическое развитие: если вы сделали открытие, а потом спрятали его, ученым вас считать не будут» Коммерческие Вести, - (год публикации - ).

7. - Российские ученые описали взаимодействия между двумя газами Газета.РУ, - (год публикации - ).

8. Стишенко П.В., Каюмова Т.Р. Investigation of lateral interactions between ammonia molecules adsorbed on a V3C2 MXenes sheet of DFT study and statistical physics AIP Conference Proceedings, - (год публикации - 2019).

9. Фефелов В.Ф., Мышлявцев А.В., Мышлявцева М.Д. Complete analysis of phase diversity of the simplest adsorption model of a binary gas mixture for all sets of undirected interactions between nearest neighbors Adsorption, - (год публикации - 2019).