Аннотация результатов, полученных в 2020 году
Основной целью проекта является исследование сверхбыстрых физических процессов в ферроидных магнитоупругих материалах, в том числе вблизи спин-переориентационного перехода (СПП), инициированного магнитным полем при комнатной температуре для устройств на поверхностных акустических волнах и магнитоупругих элементов магнитоэлектрической памяти, а также поиск новых эффектов, которые могут расширить функциональные возможности этих устройств. Основной целью первого этапа выполнения проекта являлся отбор и тестирование образцов интерметаллических гетероструктур, обладающих ярко выраженным СПП, а также исследование сверхбыстрых физических процессов в этих образцах. В результате выполнения первого этапа были проведены следующие работы и получены следующие важнейшие результаты: 1. Были изготовлены и охарактеризованы 7 образцов. Из них два – референсных (TbCo2 и FeCo) и 5 мультислойных структур FeCo /TbCo2 различного состава. Во всех образцах гетероструктур по прямым измерениям петель гистерезиса для намагниченности был обнаружен спин-переориентационный переход, что позволяет использовать все полученные образцы для дальнейших исследований. На первом этапе выполнения проекта были детально исследованы образцы [FeCo 4 нм / TbCo2 4,2 нм] x 6 / FeCo 2 нм c покровным слоем из Ru 3 нм общей толщиной 56 нм на подложке из кремния (№439) и FeCo 2 нм / [FeCo 4нм / TbCo2 4,8 нм] x 2 / TbCo2 4,8 нм / FeCo 2 нм c покровным слоем из Ru 4 нм общей толщиной 33 нм на подложке из окиси кремния (№422), результаты исследований по этим образцам вошли в отчетные публикации [1,2]. Остальные образцы будут исследоваться на втором этапе выполнения проекта. Все образцы изготавливались в группе Ф. Перно международной научной лаборатории LEMAC-LICS, Университет г. Лилль (см. п.1.11 заявки) при непосредственном участии члена коллектива Климова А (во время командировок в Университет г. Лилль). 2. Отрабатывалась методика фемтосекундной накачки-зондирования и осуществлялся подбор оптимальных режимов исследования. Проводились два типа экспериментов: исследование временной динамики (при фиксированном внешнем поле) и исследование динамических петель керровского гистерезиса (при фиксированной временной задержке). Поскольку в интерметаллических гетероструктурах с анизотропией «легкая ось» при взаимодействии излучения со спиновой подсистемой важнейшую роль играет взаимная ориентация векторов поляризации оптического излучения, собственной намагниченности образца и направления внешнего магнитного поля, в экспериментах создавались различные конфигурации соответствующих ориентаций, позволяющие выявить детали поведения вектора намагниченности (размагничивание, возбуждение спиновой прецессии и ее релаксация и т.п.) и впоследствии управлять им. 3. Получены параметры спиновой динамики в интерметаллических гетероструктурах с обменной связью ТСFС с одноосной магнитной анизотропией при возбуждении фемтосекундными оптическими импульсами (образец №439). Результаты это пункта использовались в экспериментальном разделе публикации [1]. В динамическом отклике были обнаружены характерные максимумы Керровского вращения при временах задержки зондирующего импульса относительно возбуждающего t1 = 20 пс и t2 = 200 пс. Экстремум фотоиндуцированного магнитооптического эффекта Керра в точке t1 появляется только в конкретных условиях приложения магнитного поля, равным полю анизотропии, совпадающим с полем СПП. Методом регистрации фотоиндуцированной петли гистерезиса с фиксированным временем задержки были получены динамические характеристики СПП. Аналогично статической петле, при задержке t = 150 фс наблюдаются резкие скачки восприимчивости магнитной системы. Следовательно, фотоиндуцированная прецессия намагниченности наиболее эффективно возбуждается в условиях СПП. В области магнитного насыщения значения фотоиндуцированного магнитооптического эффекта Керра стремится к 0, что соответствует статической петле гистерезиса, так как намагниченность образца становится сонаправлена с внешним полем. Таким образом, нами впервые показано, что наиболее эффективно прецессия намагниченности возбуждается на граничных величинах напряженности магнитного поля, при которых реализуется СПП. Это добавляет важнейший элемент в общую картину, описывающую роль СПП в усилении спиновой динамики. Наши результаты получены для СПП, инициированном МАГНИТНЫМ полем и при КОМНАТНОЙ температуре (ранее, усиление спиновой динамики, а также интенсивности генерации терагерцового излучения было продемонстрировано при СПП, инициированного изменением температуры, причем при НИЗКИХ [Кимель, Nature, 2004] или ВЫСОКИХ температурах [Guyader, PRB, 2013]. Наши результаты открывает совершенно новые возможности для использования наблюдаемых эффектов в сверхбыстрых устройствах опто-спинтроники. 4. Разработана методика применения СПП для управления поляризацией ТГц излучения (в образце №422). Результаты данного раздела вошли в публикацию [2]. При падении на образец фемтосекундного оптического импульса в образце генерируется терагерцовое излучение за счет механизма обратного спин-Холловского эффекта. В геометрии «трудная ось» нами показано, что изменение знака намагничивающего поля, превышающего поле анизотропии (поле СПП), инвертирует ТГц импульс, то есть меняет его фазу на противоположную. Изменение величины намагничивающего поля в диапазоне, НЕ превышающем поле анизотропии, приводит к более важному результату: поляризация ТГц импульса плавно вращается в пространстве при неизменной величине амплитуды поля. Таким образом, нами предложен новый способ управления поляризацией ТГц излучения в гетероструктуре TbCo2 / FeCo, который основан на индуцированном магнитным полем спин-переориентационном фазовом переходе. СПП обеспечивает вращение намагниченности, когда магнитное поле изменяется только по величине, вызывая вращение поляризации терагерцового импульса. Это принципиально отличает мультислои, обладающие СПП, от обычно используемых для генерации ТГц излучения структур магнитный/немагнитный металл. В последних вращение поляризации может быть достигнуто только вращением вокруг них магнитного поля, что технологически менее оправдано. 5. Теоретические исследования. В рамках формализма Ландау- Лифшица- Гильберта разработаны алгоритмы и программы численного моделирования спиновой динамики в интерметаллических гетероструктурах в условиях фемтосекундного лазерного возбуждения. Применительно к структурам TbCo2/FeCo отработаны программы численного решения уравнений ЛЛГ для одно- и двухподрешеточных моделей спинового упорядочения. Установлен механизм возбуждения спиновой системы TbCo2/FeCo фемтосекундной лазерной накачкой, обусловленный сверхбыстрым некогерентным подавлением магнитной анизотропии, наведенной в процессе изготовления гетероструктур. Количественно определен параметр поперечной спиновой релаксации структур TbCo2/FeCo. Выполнен сравнительный анализ данных численного моделирования и экспериментальных измерений отклика спиновой системы на фемтосекундную оптическую накачку в структурах TbCo2/FeCo. На основе сравнительного анализа теоретических и экспериментальных данных исследованы механизмы и управляющие параметры, формирующие ультракороткий спиновый отклик в структурах TbCo2/FeCo. Разработана методика расчета статических и динамических петель магнитооптического гистерезиса в одноосных гетероструктурах в процессах индуцированного магнитным полем спин- переориентационного перехода. В рамках разработанной численной модели рассчитаны гистерезисные зависимости статического магнитооптического эффекта Керра от магнитного поля в полном цикле спин- переориентационного перехода (СПП) структур TbCo2/FeCo, объясняющие данные экспериментальных магнитооптических измерений. Показано, что при малых отклонениях направления магнитного поля от «трудной» оси намагничивания СПП в критическом поле происходит непрерывным переходом второго рода из насыщенной в угловую фазу, тогда как обратный переход реализуется скачком. Показано, что в угловой фазе СПП фотоиндуцированная динамика спиновой системы на временах задержки около 20 пс относительно импульса накачки определяется прецессией намагниченности с выходом магнитного момента из плоскости структуры, тогда как на временах 150-200 пс определяющим является разворот момента в плоскости. Выполнен расчет динамической петли гистерезиса, описывающий угол поворота плоскости поляризации зондирующего пучка света при времени задержки 150 пс. Продемонстрировано усиление динамического эффекта Керра в критических точках спиновой переориентации. Предложен принцип управления поляризацией терагерцового излучения на основе СПП в спинтронной структуре в условиях фемтосекундной оптической накачки. Принцип, экспериментально продемонстрированный на структурах TbCo2/FeCo, позволяет осуществлять поворот плоскости поляризации излучения в диапазоне от 0 до 180° изменением величины напряженности магнитного поля без изменения его направления. Возможности управления поляризацией с помощью СПП рассмотрены на примере фотоиндуцированного обратного спинового эффекта Холла, тогда как предложенный принцип применим также и в случае ТГц-генерации на основе механизма аномального эффекта Холла или магнитно-дипольного излучения при сверхбыстром размагничивании. По результатам выполнения проекта нами опубликована 1 статья в журнале Scientific reports, и одна статья находится на повторном рецензировании в журнале Scientific reports. 1. S. Ovcharenko, M.Gaponov, A. Klimov, N.Tiercelin, P.Pernod, E. Mishina, A. Sigov, V. Preobrazhensky Photoinduced spin dynamics in a uniaxial intermetallic hetrostructure TbCo2/FeCo, Scientific reports 10, 15785 (2020). Doi: 10.1038/s41598-020-72740-х. 2. D.Khusyainov, S.Ovcharenko, M.Gaponov, A.Buryakov, A.Klimov, N.Tiercelin, P.Pernod, V.Nozdrin, E.Mishina, A. Sigov, V. Preobrazhensky, Polarization control of THz emission using spin-reorientation transition in spintronic heterostructure, Scientific reports (2021).

Аннотация результатов, полученных в 2021 году
Основной целью проекта является исследование сверхбыстрых физических процессов в ферроидных магнитоупругих материалах (композитных мульслойных стрейнтронных мультиферроиках). Пьезоэлектрическим компонентом мультиферроика являются материалы с высоким значением пьезокоэффициентов: PMN-PT, LNO. Магнитным компонентом мультиферроика являются интерметаллические гетероструктуры TbCo2/FeCo (TCFC) с обменной связью слоев и одноосной магнитной анизотропией. Ключевыми свойствами TCFC-гетероструктур являются сильное магнитоупругое взаимодействие и спин-переориентационный переход (СПП), индуцируемый магнитным полем при комнатной температуре. Наличие СПП обеспечивает возможность управления намагниченностью гетероструктуры, в том числе ее направлением в пространстве, изменением только величины напряженности внешнего магнитного поля. Перечисленные свойства используются в разрабатываемых в настоящее время устройствах на поверхностных акустических волнах и магнитоупругих элементах магнитоэлектрической памяти. Исследуемые в настоящем проекте сверхбыстрые процессы, могут расширить функциональные возможности этих устройств, а также лечь в основу устройств нового типа. В результате выполнения второго этапа были получены следующие важнейшие результаты: 1. Систематизация характеристик спиновой динамики структур TCFC в зависимости от толщины отдельных слоев TbCo2 и FeCo: константы затухания спиновой прецессии, константа анизотропии и зависимость поля анизотропии от времени. Исследована серия из 4 образцов мультислойных структур TCFC и референсные пленки TC и FC толщиной 10 нм. Показано, что для мультислойных структур TCFC магнитная анизотропия определяется отношением толщин слоев TC и FC rd = dTbCo2/dFeCo и увеличивается с увеличением rd в диапазоне 1,4–1.5. Зависимость поля анизотропии HA (rd) объясняется тем, что ее величина определяется редкоземельными элементами. Следовательно, чем выше отношение rd = dTbCo2/dFeCo, тем больше тербия в структуре и, следовательно, выше величина поля анизотропии. Методом оптической накачки-зондирования обнаружены сильно затухающие высокочастотные колебания вектора намагниченности с последующей его медленной релаксацией к начальному состоянию. Моделирование экспериментальных результатов в рамках модифицированной модели, разработанной на первом этапе проекта (на основе уравнения Ландау-Лившица-Гильберта), показало, что вся наблюдаемая динамика обусловлена разрушением и восстановлением магнитной анизотропии, а не размагничиванием. Показано, что для плотности энергии излучения накачки 7 мДж/см2 максимальное фотоиндуцированное разрушение поля анизотропии составляет около 14% для образца с rd = 1 и уменьшается с увеличением rd. Экспериментальная оценка частоты спиновой прецессии составляет около 20 ГГц для максимального значения внешнего поля, используемого в эксперименте (6,5 кЭ). Показано, что затухание Гильберта в мультислоях на порядок выше, чем в референсных пленках TC и FC толщиной 10 нм. Применение метода оптической накачки-зондирования для исследования сверхбыстрой спиновой динамики позволило получить некоторые общие выводы о поведении и параметрах спиновой релаксации в мультислоях TbCo2 / FeCo различной структурой. Роль фотоиндуцированного разрушения магнитной анизотропии, как основного механизма динамики намагниченности, подтверждается сравнением экспериментальных результатов с моделью. Показано, что чем больше величина поля анизотропии, тем меньше она подавляется оптическими импульсами, что не выполняется для намагниченности. Релаксация анизотропии проходит в три этапа. Сверхбыстрый, вызванный спин-электрон-фононной термализацией, происходит за = 2 пс. Дальнейший процесс можно разделить на два временных поддиапазона: быстрый с константой релаксации t1 = 100 пс, когда система еще находится в возбужденном состоянии, и медленный с константой t2 в несколько наносекунд, отвечающей за остывание системы. Полученные результаты необходимы для разработки устройств спинтроники на основе наноструктур TCFC. 2. Модель управления поляризацией фотоиндуцированного ТГц излучения с помощью электрического поля в мультиферроидной структуре TCFC/PMN-PT. Разработана модель управления поляризацией в таких структурах, основанная на обратном спиновом эффекте Холла, а также на магнитоэлектрическом взаимодействии подложки и интерметаллической структуры TCFC. Рассчитано влияние пьезоэлектрической деформации на термодинамический потенциал для двух характерных значений намагничивающего поля (0,7 кЭ и 1 кЭ), приложенного перпендикулярно легкой оси образца. Установлена принципиальная связь между приложенным электрическим напряжением и углом переориентации оси магнитной анизотропии, вызванной магнитоэлектрическим эффектом. Это позволяет напрямую измерять (без какой-либо оценки или использования неизвестных характеристик материала) магнитоэлектрический параметр ТГц поляризации Vs и контролировать намагниченность электрическим полем. Для исследуемой структуры измеренное значение магнитоэлектрического параметра равно Vs = 0,07. Наблюдаемое значение максимального угла поворота ТГц поляризации электрическим полем составляет 66 градусов. Ограничение диапазона регулирования поляризации по сравнению с расчетным значением объясняется появлением магнитной доменной структуры в слабом подмагничивающим поле. Управляющее рабочее напряжение довольно велико, но ожидается, что оно будет снижено, до напряжения промышленной батареи за счет уменьшения технологически индуцированной магнитной анизотропии и уменьшения толщины слоя PMN-PT с использованием современных технологий 3. Изготовлены и охарактеризованы образцы для их дальнейшего использования на третьем этапе выполнения проекта: • FeCo 2нм / TbCo2 3нм / FeCo 2нм / Cu 2.7нм / FeCo 1.4нм / TbCo2 8нм / FeCo 0.7нм; • FeCo 2нм / TbCo2 3нм / FeCo 2нм / Cu 2.7нм / FeCo 1.4нм / TbCo2 8нм / FeCo 0.7нм / Ru 4 нм; • Пленки La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO) толщиной 30нм на подложке NdGaO3 (NGO); • Пленки La0.7Ba0.3MnO3 (LBMO) толщиной 40нм на подложке релаксорного монокристалла (011) PMN-PT ( [Pb(Mg1/3Nb2/3)O3](1−x)-[PbTiO3]x); • 25x[TbCo2­ 4 нм/ FeCo 4 нм] / LSMO 30 нм /NGO; • 25x [TbCo2 4,4 нм / FeCo 5,2 нм] / PNM-PT • 25x [TbCo2 5 нм / FeCo 5 нм] / LiNbO3 По результатам данного этапа нами опубликованы 2 статьи в журналах Физика твердого тела (РИНЦ) и Journal of Physics D: Applied Physics (SJR Q1), одна статья находится на повторном рецензировании в журнале Physics D: Applied Physics (SJR Q1), одна статья находится на рецензировании в журнале Physical Review Applied (SJR Q1).

Аннотация результатов, полученных в 2022 году
Основная цель третьего этапа выполнения проекта заключалась в рассмотрении нескольких подходов к повышению эффективности генерации ТГц излучения и эффективности управления его поляризацией. Первый подход основан на резонансном возбуждении акустических колебаний в мультиферроике и, соответственно, снижении в сотни раз электрических полей, управляющих ТГц поляризацией в результате магнитоэлектрического взаимодействия. Второй подход связан с возможностью усиления ТГц излучения за счет использования спин-поляризованных электронных состояний в структурах TCFC/манганит. Третий подход основан на обнаруженном нами при выполнении закончившегося проекта РФФИ/НЦНИЛ(Франция) эффекте усиления генерации в структурах TCFC/полупроводник в геометрии на отражение [1]. В результате выполнения третьего этапа проекта были получены следующие важнейшие результаты: 1. Изготовлена и охарактеризована серия структур с различным дизайном и типом материалов. Гетероструктуры ферромагнетик/полупроводник (Co/WSe2, FеCо/WSe2) демонстрируют отсутствие плоскостной магнитной анизотропии, что характерно для кобальта и его сплава FeCo. Для структур типа “спиновый” клапан при намагничивании вдоль легкой оси петли гистерезиса обнаружено характерное для таких структур - переключение из неколлинеарной в коллинеарную фазы двух подрешеток. С использованием двухтемпературной модели сверхбыстрого размагничивания получены времена электрон-спиновой релаксации для каждого образца [Phys. Rev. B 106, 144427, 2022]. Показано, что на подложке NBO наблюдается самое высокое время электрон-спиновой релаксации и самая высокая амплитуда сгенерированного терагерцового излучения. Показано, что увеличение времени электрон-спиновой релаксации в результате длительного размагничивания приводит к повышению амплитуды сгенерированного терагерцового излучения. В дальнейшем полученные данные могут быть использованы при теоретическом моделировании оптимизированных ТГц эмиттеров. 2. Исследованы параметры ТГц генерации в спинтронных эмиттерах TCFC/LSMO, TCFC/LNO, Co/WSe2. Произведена оценка эффективности ТГц генерации в сравнении с нелинейно-оптическим кристаллом ZnTe. Полученная эффективность для Co/WSe2 составляет 8%, TCFC/LNO - 0.3%, а TCFC/LSMO - 0,08% от сигнала ZnTe. Для образцов на основе сверхрешеток TCFC показана возможность управления ТГц поляризацией магнитным полем при намагничивания вдоль трудной оси, поскольку в этом случае основной механизм генерации ТГц излучения определяется обратным спиновым эффектом Холла, согласно которому поляризация ТГц излучения всегда ортогональна магнитному моменту структуры. 3. Изготовлен эффективный управляемый спинтронный ТГц эмиттер на основе Co/WSe2 с эффективностью не менее 8% от сигнала референса ZnTe. Эффективность эмиссии оптимизированного образца спинтронного эмиттера на основе мультислойной структуры TCFC с использованием слоя W и Pt всего лишь в 2 раза ниже, чем у наилучшего на данный момент неуправляемого эмиттера CoFeB (не обладающего одноосной анизотропией в плоскости) [Nature Photon., 10, 483–488 (2016)]. Благодаря использованию анизотропного и магнитоупругого ферромагнитного слоя удалось добиться магнитоэлектрического обратимого и воспроизводимого управления поляризацией терагерцового излучения при величинах управляющего напряжения от 70 до 400 В. Макроспиновая модель подтвердила механизм управления, основанный на создании магнитоупругой анизотропии. 4. Рассмотрен подход управления ТГц поляризацией спинтронных эмиттеров основанный на резонансном возбуждении акустических колебаний в мультиферроике, для снижения величины управляющих электрических полей. Расчеты, выполненные применительно к композитной мультиферроидной структуре TbCo2/FeCo/PMN-PT, демонстрируют возможность эффективного управления поляризацией спинтронного ТГц излучения с помощью возбуждения акустических колебаний переменным электрическим полем в пьезоэлектрической подложке. Использованная в расчетах величина управляющего электрического напряжения в десятки раз меньше статических напряжений, необходимых для управления поляризацией в том же диапазоне углов. Результаты экспериментального исследования намагниченности в структуре TCFC/PMN-PT при возбуждении акустических колебаний подложки в частотной области 50-100 кГц демонстрируют значительное увеличение магнитооптического отклика вблизи точки акустического резонанса на частоте 76 кГц. Проведена оценка влияния времени задержки между оптическим лазерным импульсом, индуцирующем переходные процессы в мультиферроике, и переменным электрическим полем, возбуждающим акустический резонансы в подложке на частоте 103 кГц методом ТГц спектроскопии с временным разрешением. Зафиксирован рост амплитуды ТГц сигнала в характерных точках на петлях гистерезиса при приложении переменного электрического поля в 2 раза. Обнаружено заметное влияние фазы между лазерным импульсом и переменным электрическим полем на My-компоненту намагниченности, сильных магнитных полях > 0.5 кЭ. 5. Произведен численный расчет петель гистерезиса на основе микромагнитной модели Ландау-Лившица-Гильберта (ЛЛГ). Исследуемые образцы обладают меньшей по сравнению с расчетной коэрцитивностью при намагничивании вдоль легкой оси, что связано с образованием доменной структуры и магнитной неоднородностью ввиду её сложной мультислойной структуры. При намагничивании вдоль трудной оси отличия экспериментальных и модельных зависимостей напрямую указывают на формирование доменной структуры. Расчетные петли магнитного гистерезиса для структур TbCo2/FeCo качественно практически повторяют экспериментальные результаты, но демонстрируют большее коэрцитивное поле. Модель достаточно хорошо воспроизводит магнитные параметры исследуемых образцов при учете изменения толщины их слоев, что может быть использовано для моделирования характеристик образцов перед их изготовлением. На основе анализа экспериментальных результатов по исследованию фотоинудцированной динамики в серии мультислойных структур, полученных за первый и второй год проекта, подтверждена гипотеза о сверхбыстром фотоиндуцированном разрушении магнитокристаллической анизотропии, происходящем на временах менее 1 пс, что на порядок меньше характерных наблюдаемых в эксперименте времен релаксации намагниченности. Показано, что фотоиндуцированное возбуждение не связано с обратным эффектом Фарадея, так как не наблюдается зависимости сигнала от поляризации возбуждающего излучения. По результатам данного этапа опубликованы 2 статьи в журнале WoS одна из которых входит в Q1.