КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

 

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ


Номер 21-72-10100

НазваниеНелинейная нанофотоника в резонансных структурах на основе двумерных материалов

РуководительКравцов Василий Андреевич, кандидат наук (признаваемый в РФ PhD)

Организация финансирования, регион федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский университет ИТМО", г Санкт-Петербург

Период выполнения при поддержке РНФ 07.2021 - 06.2024 

Конкурс№61 - Конкурс 2021 года «Проведение исследований научными группами под руководством молодых ученых» Президентской программы исследовательских проектов, реализуемых ведущими учеными, в том числе молодыми учеными.

Область знания, основной код классификатора 02 - Физика и науки о космосе, 02-204 - Нано- и микроструктуры

Ключевые словаДвумерные материалы, дихалькогениды переходных металлов, Ван-дер-Ваальсовы гетероструктуры, графен, экситоны, трионы, фотонно-кристаллические резонаторы, поляритоны, нелинейный отклик, генерация гармоник.

Код ГРНТИ29.31.27


 

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ


Аннотация
В настоящее время существует острая необходимость в разработке новых активных оптических элементов, в которых светом может управлять свет низкой интенсивности на сверхкоротких временных масштабах. Однако основная проблема связана с отсутствием материальных платформ, которые одновременно поддерживают сверхвысокие оптические нелинейности, работу на субволновых пространственных и фемтосекундных временных масштабах, а также функционирование при комнатных условиях в геометриях, совместимых с оптическими чипами. Таким образом, задача поиска таких платформ является крайне актуальной. Данный проект посвящен разработке новой нелинейно-оптической платформы, основанной на использовании Ван-дер-Ваальсовых двумерных материалов - дихалькогенидов переходных металлов (ДПМ) и графена - интегрированных с резонансными нано-фотонными структурами. Двумерные Ван-дер-Ваальсовы материалы представляют собой новый перспективный класс материалов для разработки следующих поколений опто-электронных, опто-механических, нанофотонных и квантовых устройств. Эти материалы сильно нелинейны, не требуют соблюдения условий фазового синхронизма, могут быть сравнительно просто интегрированы в различные типы нанофотонных структур без значительной модификации пространственного распределения оптического поля, а также предоставляют широкие возможности контроля оптических свойств с помощью внешних электростатических полей или механических деформаций. Однако, несмотря на большие нелинейные восприимчивости в данных материалах, объем нелинейного взаимодействия ограничен их атомарной толщиной. В данном проекте будут экспериментально и теоретически исследованы механизмы усиления нелинейно-оптического отклика в двумерных материалах с использованием нескольких подходов. Во-первых будут изучены резонансные нелинейности как в монослоях, так и в гетероструктурах ДПМ в зависимости от геометрии структур. Во-вторых, будет изучено усиление нелинейности за счет локальной плотности состояний поля в высокодобротных нанофотонных резонаторах, поддерживающих двойные и тройные резонансы. В-третьих, будет детально исследовано влияние сильной связи экситонов в ДПМ и резонансных фотонных мод на усиление нелинейно-оптических эффектов. В результате работы над проектом будет разработана технология изготовления высоко-нелинейных гибридных структур на основе двумерных материалов, реализованы экспериментальные прототипы структур, продемонстрированы нелинейно-оптические эффекты в пределе одиночных фотонов и разработаны модели, описывающие соответствующие механизмы нелинейности. Создание таких элементов представляет несомненный интерес с точки зрения практического использования в оптоэлектронике, а также в оптических и квантовых коммуникациях.

Ожидаемые результаты
К числу основных научных результатов проекта будут относиться: Результат 1. Разработанная технология изготовления высокодобротных резонансных нанофотонных структур, интегрированных с моно- и би-слоями дихалькогенидов переходных металлов и графеном. Результат 2. Экспериментально реализованные прототипы гибридных нанофотонных структур на основе двумерных материалов, демонстрирующие сверхвысокие оптические нелинейности 2-го и 3-го порядков при низких мощностях накачки. Результат 3. Теоретические модели, описывающие основные механизмы возникновения и усиления нелинейного отклика в полученных гибридных структурах с учетом формирования экситон- и трион-поляритонов. Результат 4. Разработанные на основе моделирования и экспериментальных измерений практические рекомендации по оптимизации нелинейности для разработки новых оптоэлектронных устройств. Полученные результаты будут иметь значительное влияние на стремительно растущее научное сообщество, работающее в области квантовой и нелинейной нанофотоники и оптической обработки информации в России и по всему миру. Конечным результатом проекта будет экспериментальная реализация чип-совместимых высоко-нелинейных компонентов на основе ДПМ и графена, работающих при комнатной температуре в пределе одиночных фотонов. Создание таких элементов представляет несомненный интерес с точки зрения практического использования в оптоэлектронике, а также оптических и квантовых коммуникациях. Помимо этого, будет достигнут существенный прогресс в фундаментальной проблеме количественного описания нелинейного поляритонного отклика на квантовом уровне в системах пониженной размерности. Дополнительно, полученные в проекте результаты будут включены в специальные образовательные курсы, преподаваемые студентам и аспирантам Университета ИТМО, в частности студентам, обучающимся в магистратуре по программам “Квантовые и гибридные материалы” и “Нанофотоника и метаматериалы”. Среди участников коллектива один аспирант и два магистранта, для которых решения задач в рамках проекта станут частью выпускных квалификационных работ. Полученный в рамках работы над проектом опыт позволит им в дальнейшем успешно продолжить карьеру в российских исследовательских организациях и высокотехнологичных компаниях. Таким образом, результаты проекта будут в целом важны для экономики и социальной сферы. Все результаты, полученные в рамках проекта, будут опубликованы в высокорейтинговых журналах (целевые издания: Nano Letters, Physical Review Letters, Physical Review B, ACS Photonics, Advanced Optical Materials, 2D Materials, Optics Letters) и представлены на ведущих международных симпозиумах в области нанофотоники и полупроводниковой физики.


 

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ


Аннотация результатов, полученных в 2021 году
1. Моделирование, изготовление и характеризация фотонных резонаторов. В ходе выполнения первого этапа проекта, мы провели работы по дизайну, моделированию, оптимизации, изготовлению и характеризации планарных нанорезонаторов для последующего создания на их основе гибридных структур с интегрированными двумерными монослоями дихалькогенидов переходных металлов (ДПМ). Диэлектрические резонаторы представляли собой дефекты в одномерных фотонных кристаллах на основе полосковых волноводов из высокоиндексного материала Ta2O5 на низкоиндексной подложке. В ходе работы были изготовлены образцы массивов резонаторов с оптимальными геометрическими параметрами, полученными в ходе численного моделирования. Результаты характеризации изготовленных образцов демонстрируют резонансный отклик вблизи экситонного пика в монослоях MoSe2 (750 нм) и значения добротности порядка 600. 2. Изготовление и характеризация образцов двумерных полупроводников, интегрированных с фотонными резонаторами. Мы провели работы по оптимизации технологий фабрикации и изготовили два типа гибридных образцов на основе двумерных полупроводников для дальнейших экспериментальных исследований линейных и нелинейных оптических откликов: (1) монослои MoSe2, интегрированные с одномерными фотонными кристаллами в виде субволновых решеток и (2) монослои WSe2, интегрированные с плазмонными нанорезонаторами в виде концентрических кольцевых антенн bull’s eye. В ходе оптической характеризации изготовленных образцов, были получены спектры отражения и фотолюминесценции, в том числе с угловыми зависимостями, при различных температурах от 10 К до 200 К. По угловым зависимостям оптического отклика был выявлен режим сильной связи и формирование трех поляритонных ветвей дисперсии в образцах первого типа. 3. Экспериментальное изучение генерации нелинейных сигналов в гибридных структурах. Мы экспериментально изучили нелинейный оптический отклик в изготовленных гибридных образцах: генерация второй гармоники (ГВГ) изучалась в структурах на основе плазмонных кольцевых резонаторов, сопряженных с монослоями WSe2, то время как в структурах на основе одномерных фотонных кристаллов, сопряженных с монослоями MoSe2, изучалось нелинейное поведение спектров отражения и их угловых зависимостей при варьируемой мощности резонансной лазерной накачки. Было обнаружено локальное резонансное усиление сигналов ГВГ за счет взаимодействия с модами резонаторов и получены зависимости ГВГ от длины волны возбуждения и температуры образца, которые позволили выявить эффекты усиления ГВГ за счет возбуждения экситонов. Для поляритонной системы hBN/MoSe2/фотонный кристалл, были измерены спектральные сдвиги в зависимости от мощности накачки и обнаружены два режима оптической нелинейности, связанной с экситон-экситонным взаимодействием. 4. Теоретическое моделирование экситонов и трионов в монослоях ДПМ. В ходе теоретических исследований, мы разработали модели для расчета экситонных и трионных резонансов в спектрах поглощения монослоев ДПМ на различных подложках и произвели расчеты спектров для монослоя MoSe2 с двумя конфигурациями диэлектрического окружения: hBN/вакуум и hBN/Ta2O5. Также были рассчитаны спектры оптического отклика монослоя ДПМ в зависимости от варьируемой плотности свободных носителей заряда в диапазоне от 0 до 2х10^11 см^-2. Результаты расчета демонстрируют синий и красный спектральные сдвиги экситонных и трионных пиков поглощения с увеличением плотности зарядов, соответственно. В дополнение, на основании рассчитанных волновых функций экситонов были получены оценки для параметров экситон-экситонного взаимодействия, определяющего нелинейность резонансного оптического отклика систем на основе монослоев ДПМ.

 

Публикации


Аннотация результатов, полученных в 2022 году
1. Создание и исследование наноструктур на основе двумерных полупроводников, поддерживающих неизлучающие поляритонные состояния. В ходе выполнения второго этапа проекта, мы провели работы по дизайну, моделированию, оптимизации, изготовлению и характеризации гибридных волноводных структур с интегрированными двумерными монослоями дихалькогенидов переходных металлов (ДПМ). Геометрия структур была подобрана таким образом чтобы поддерживать неизлучающие состояния в режиме сильной экситон-фотонной связи при комнатной температуре. Изготовленные образцы были экспериментально исследованы в схеме Отто с использованием линзы твердой иммерсии. В результате исследований были получены поляритонные дисперсии, формирующиеся под световым конусом и соответствующие энергии расщепления Раби в 51 мэВ. 2. Исследование нелинейного поляритонного отклика в структурах на основе двумерных полупроводников, поддерживающих неизлучающие состояния. Мы провели работы по исследованию нелинейного оптического отклика в изготовленных структурах на основе волновода hBN, интегрированного с монослоем WS2 в режиме формирования неизлучающих экситон-поляритонных состояний. Нелинейная спектроскопия проводилась с использованием линзы твердой иммерсии в геометрии Отто. В результате измерений был обнаружен эффект уменьшения энергии расщепления Раби с ростом мощности возбуждающего излучения, который соответствует уменьшению силы осциллятора экситона в монослое WS2 при увеличении экситонной плотности. Также были исследованы спектры и эффективность генерации второй оптической гармоники. Было обнаружено усиление нелинейного сигнала на экситонном резонансе при возбуждении из свободного пространства и подавление сигнала при возбуждении через линзу твердой иммерсии. 3. Теоретическое и экспериментальное исследование оптического отклика межслоевых экситонов в наноструктурах на основе скрученных бислоев двумерных полупроводников. Мы теоретически и экспериментально изучили оптический отклик в скрученных бислоях ДПМ. В теоретической части, мы разработали модель для расчета энергетического спектра структуры, состоящей из двух монослоев ДПМ, повернутых на определенный угол друг относительно друга. В экспериментальной части, мы изучили оптический отклик бислоя ДПМ, помещенного в плазмонный нано-резонатор, состоящий из золотого зонда ближнепольного микроскопа и золотой пленки. Было теоретически предсказано и экспериментально продемонстрировано, что в такой системе существует возможность независимого управления интенсивностью фотолюминесценции внутри- и межслоевых экситонов за счет использования дополнительной степени свободы – пространственной координаты экситона относительно центра нано-резонатора. 4. Дизайн и изготовление наноструктур, интегрированных с графеном. Мы провели численное моделирование резонансных нано-структур, представляющих собой слот-антенны, вытравленные в золотой пленке. В результате моделирования были определены геометрические параметры, соответствующие формированию плазмонного резонанса вблизи длины волны 800 нм. Такие образцы были изготовлены и охарактеризованы в эксперименте. Для дальнейших исследований, методом сухого переноса были изготовлены гибридные структуры, состоящие из массивов слот-антенн, интегрированных с флейками однослойного и многослойного графена. 5. Исследование нелинейного оптического отклика третьего порядка в наноструктурах, интегрированных с графеном. Мы провели работы по экспериментальному исследованию нелинейного оптического отклика третьего порядка в изготовленных гибридных структурах на основе слот-антенн, интегрированных с трехслойным графеном. В эксперименте измерялась эффективность генерации третьей оптической гармоники в зависимости от мощности и длины волны возбуждения. Было обнаружено, что для энергии фотона третьей гармоники вблизи плазмонного резонанса слот-антенн эффективность генерации третьей гармоники на одиночной антенне может быть усилена до 2000 раз. Результаты исследования открывают новые возможности для создания компактных активных фотонных элементов с возможностью интеграции на чип для разработки новых поколений устройств обработки классической и квантовой информации.

 

Публикации

1. Ку Й., Ли Х., Иванова Т., Кефаяти А., Перебейнос В., Хестанова Е., Кравцов В., Пак К.-Д. Tunable interlayer excitons and switchable interlayer trions via dynamic near-field cavity Light: Science & Applications, том 12, номер 59 (год публикации - 2023) https://doi.org/10.1038/s41377-023-01087-5

2. Ку Й., Ли Х., Иванова Т., Савельев Р.С., Петров М.И., Кравцов В., Пак К.-Д. Nanocavity-Integrated van der Waals Heterobilayers for Nano-excitonic Transistor ACS Nano, том 17, номер 5, страницы 4854-4861 (год публикации - 2023) https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11509

3. - «Недостижимо с помощью обычной оптики»: Ученые смогли «подчинить» себе излучение квазичастиц Коммерсантъ, - (год публикации - )

4. - Разработан сверхкомпактный оптический переключатель на основе экситонов ТАСС Наука, - (год публикации - )


Аннотация результатов, полученных в 2023 году
В ходе третьего этапа работы над проектом мы выполнили следующие работы и получили следущие результаты. 1. Дизайн и фабрикация резонансных гибридных структур на основе двумерных полупроводников с изолированным затвором для электростатического допирования. Мы провели работы по численному моделированию резонансных гибридных структур на основе наноструктурированных высокоиндексных диэлектрических пленок, сопряженных с монослоем MoSe2 с возможностью управления плотностью свободных носителей заряда. В результате моделирования мы получили оптимальные геометрические параметры структуры, позволяющие достичь режима сильной экситон- и трион-фотонной связи с оптической модой. На основе результатов моделирования мы изготовили экспериментальные образцы гибридных резонансных структур hBN/MoSe2/Ta2O5/SiO2/Si с Au/Cr электродами для электростатического управления плотностью свободных носителей заряда и изучения экситон- и трион-поляритонов. 2. Характеризация изготовленных образцов с изолированным затвором и измерение поляритонного отклика. Мы провели работы по характеризации изготовленных образцов фотонных кристаллов, сопряженных с монослоями MoSe2, в оптическом и атомно-силовом микроскопах, а также измерили спектры фотолюминесценции и отражения и их угловые зависимости при температуре 7 К в ТМ и ТЕ поляризациях. В ходе измерений мы обнаружили формирование двух экситонных и двух трионных резонансов, локализованных в различных пространственных областях элементарной ячейки фотонного кристалла. В результате, нам удалось продемонстрировать формирование экситон- и трион-поляритонов с максимальными константами связи в 12 мэВ и 9 мэВ, соответственно, и получить экспериментальные зависимости положения спектральных пиков экситонных и трионных резонансов, а также соответствующих констант связи со светом от плотности свободных носителей заряда. 3. Исследование спектров нелинейно-оптического отклика в изготовленных образцах в зависимости от контролируемой плотности свободных носителей заряда. Мы провели измерения поляритонного отклика в зависимости от мощности оптической накачки и получили оценку константы нелинейного экситон-экситонного взаимодействия в 1 мкэВ мкм^2. При этом нами было обнаружено, что эта константа практически не зависит от плотности свободных носителей заряда. Далее, мы продемонстрировали эффект коллапса расщепления Раби для трион-поляритонов при конечной плотности свободных носителей заряда и показали, что режим сильной связи для трионов возможно подавить с помощью оптической накачки со сравнительно низкой плотностью энергии в импульсе в 10 мкДж/см^2. В результате измерений мы показали, что возможно переключение от синего спектрального сдвига для трион-поляритонов в рассматриваемой структуре к красному сдвигу при изменении управляющего электростатического напряжения на изолированном затворе. 4. Исследование временной нелинейной динамики экситонов и поляритонов в гибридных структурах на основе двумерных полупроводников. Мы спроектировали и собрали оптическую схему для измерения временной динамики экситонных и поляритонных состояний в гибридных резонансных структурах на основе монослоев дихалькогенидов переходных металлов в конфигурации «накачка-зондирование». С помощью собранной установки мы исследовали зависимости коэффициента отражения от временной задержки между импульсами накачки и зондирования для экситонных резонансов в двумерном полупроводнике и поляритонных резонансов в гибридной структуре с интегрированным монослоем MoSe2. Результаты измерений показали суб-нс динамику, при этом мы обнаружили, что затухание поляритонных резонансов может происходить до 10 раз быстрее по сравнению с экситонными резонансами, что связано с быстрой излучательной рекомбинацией поляритонов за счет фотонной фракции. 5. Теоретический расчет нелинейности поляритонных состояний в структурах на основе двумерных полупроводников с управляемой плотностью свободных носителей заряда. Мы разработали теоретическую модель и провели расчеты волновых функций экситонных и трионных состояний в гибридной резонансной структуре, состоящей из фотонного кристалла, сопряженного с монослоем MoSe2. В результате расчета нами были получены теоретические зависимости спектральных положений пиков, ширин линий и констант связи экситонных и трионных состояний с оптической модой от управляемой плотности свободных носителей заряда. Мы также провели расчеты параметров нелинейности для экситон-поляритонов в рассматриваемой структуре и показали, что константа экситон-экситонной связи слабо зависит от плотности свободных электронов (изменение не более 20% для электронной плотности 10^12 см^-2). Наконец, нами был теоретически описан эффект коллапса расщепления Раби для трион-поляритонов при конечной плотности свободных электронов и рассчитаны мощностные зависимости трионного расщепления Раби, хорошо описывающие экспериментальные данные.

 

Публикации

1. Кондратьев В.И., Пермяков Д.В., Иванова Т.В., Иорш И.В., Крижановский Д.Н., Сколник М.С., Кравцов В., Самусев А.К. Probing and Control of Guided Exciton−Polaritons in a 2D Semiconductor-Integrated Slab Waveguide Nano Letters, 23, 7876-7882 (год публикации - 2023) https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01607


Возможность практического использования результатов
Результаты исследований, проведенных в ходе проекта, открывают новые возможности для создания компактных активных фотонных элементов на основе двумерных Ван-дер-Ваальсовых материалов с возможностью интеграции на чип для разработки новых поколений устройств обработки классической и квантовой информации. Таким образом, результаты проекта формируют научный и технологический задел для развития новых и усовершенствованных технологий обработки информации, основанных на принципах фотоники и поляритоники.