Аннотация результатов, полученных в 2022 году
Проект направлен на решение фундаментальной научной проблемы физики неравновесных состояний, связанной с изучением и описанием процессов изменения топологии (размерности и связности) структур при движении межфазных границ. Изучены изменения топологии доменной структуры в кристаллах семейства ниобата лития и танталата лития при непрерывном плавном изменении электрического поля при различных температурах для построения фазовых диаграмм. Подробные исследования, проведенные на примере конгруэнтного ниобата лития, позволили выявить три типа форм дендритных доменов и изучить особенности их формирования. In situ визуализация кинетики доменной структуры показала, что рост дендритных доменов в поле происходит за счет ветвления полосовых доменов. Полученные результаты объяснены в рамках кинетического подхода с учетом особенностей движения доменных стенок при неэффективном экранировании. Показано, что остаточное деполяризующее поле зависит от формы доменов и неоднородно замедляет движение доменных стенок. С помощью компьютерного моделирования объяснена эволюция формы доменных стенок: образование волнистых стенок и квазирегулярных доменных пальцев. Проведенные исследования позволили построить фазовые диаграммы изменения топологии и формы доменной структуры в кристаллах ниобата лития для двух исходных состояний: (а) для монодоменного и (б) включающего изолированные домены. Изучено изменение топологии доменной структуры в кристаллах ниобата лития и триглицинсульфата при переключении поляризации неоднородным электрическим полем. В монокристаллах триглицинсульфата изучено формирование цепочек изолированных штриховых (0D) доменов и полосовых (1D) доменов при сканировании зондом СЗМ с приложением постоянного напряжения. Обнаружена существенная анизотропия роста вдоль кристаллографических направлений a и с. Полученный результат отнесен за счет значительной анизотропии объемной проводимости. Показано, что размерность созданной доменной структуры зависит от направления сканирования относительно кристаллографических осей кристалла. Впервые изучено образование полосовых доменов при локальном переключении зондом СЗМ на неполярном срезе ниобата лития, легированного MgO. Показана возможность создания периодических структур полосовых доменов с периодом около 1 мкм и скважностью около 0,5. Экспериментально изучен рост доменов в тонких кристаллах и монокристаллических пленках ниобата лития с субнанометровым пространственным разрешением с помощью просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения. С помощью просвечивающей электронной микроскопии экспериментально изучен рост доменов в тонких кристаллах и монокристаллических пленках ниобата лития с субнанометровым пространственным разрешением. Разработана методика визуализации сегнетоэлектрических доменов в тонких монокристаллических пленках ниобата лития с помощью просвечивающей электронной микроскопии. Получены темнопольные изображения доменной структуры в двухлучевых условиях с темным и светлым контрастом, соответствующим доменам различной полярности. Выделены два типа доменных стенок: (1) нейтральные вертикальные и (2) заряженные зигзагообразные, полностью находящиеся в объеме пленки. Обнаружены стабильные доменные стенки с аномально большим наклоном по отношению к полярной оси. Установлено, что наклон варьируется в широком диапазоне от 4 до 50 градусов. Экспериментально и теоретически изучено формирование заряженных доменных стенок (ЗДС) при фазовом переходе и эволюции формы при охлаждении в танталате лития с градиентом состава. Проведено исследование эволюции формы при фазовом переходе ЗДС при последующем охлаждении в монокристаллических пластинах танталата лития с градиентом состава, полученным в результате высокотемпературного отжига в атмосфере, насыщенной Li. Выявлено качественное изменение формы ЗДС в LT в отличие от LN, за счет появления выступов на ЗДС и их роста в полярном направлении под действием пироэлектрического поля при охлаждении. Проанализировано уширение ЗДС за счет роста выступов. Наличие данного эффекта в LT в отличие от LN отнесено за счет меньших значений пороговых полей, а также большего пироэлектрического коэффициента. Уменьшение средних площадей доменов на полярной поверхности и сечений выступов вблизи ЗДС с уменьшением отклонения от стехиометрического состава обусловлено взаимодействием растущих выступов. Экспериментально и теоретически изучено формирование изолированных доменов при воздействии сфокусированного излучения фемтосекундного лазера в объеме кристаллов ниобата лития и танталата лития. Проведено экспериментальное и теоретическое изучение формирования изолированных доменов в результате воздействия сфокусированного излучения фемтосекундного лазера в объеме кристаллов ниобата лития. Обнаружена корреляция между формированием доменов и микротреков разрушения в объеме кристалла. Выявлена дискретная структура записанных микротреков. Продемонстрирована возможность прецизионной записи изолированных доменов в объёме кристаллов конгруэнтного и легированного MgO ниобата лития. Показано, что относительно низкие пороговые поля в кристаллах MgO:LN позволяют вырастить сформированные в объеме домены до полярных поверхностей под действием пироэлектрического поля, возникающего при дополнительном нагреве и охлаждении образца. Установлено, что размер гексагональных доменов, образующихся на полярной поверхности, возрастает с ростом энергии лазерного импульса и расстояния между соседними доменами. Полученные результаты могут быть использованы для развития методов контролируемого создания в сегнетоэлектрических монокристаллах доменной структуры с различной топологией для улучшения параметров материалов и изготовления нелинейно-оптических и пьезоэлектрических устройств с рекордными характеристиками.

Аннотация результатов, полученных в 2023 году
Проект направлен на решение фундаментальной научной проблемы физики неравновесных состояний, связанной с изучением и описанием процессов изменения топологии (размерности и связности) структур при движении межфазных границ. Проведено изучение изменения топологии доменной структуры в монокристаллических пластинах ниобата лития и танталата лития, вырезанных перпендикулярно полярной оси, при переключении поляризации пироэлектрическим полем в результате быстрого однородного изменения температуры. В результате проведенного двухэтапного эксперимента с однородным изменением температуры были получены изолированные домены оригинальной формы. Показано, что после первого этапа формируются домены правильной и неправильной шестиугольной формы. После второго этапа выявлено аномальное изменение формы доменов: (1) образование выступов на шести вершинах для доменов в форме правильных многоугольников, (2) образование выступов на трех вершинах доменов в форме неправильных многоугольников. Для объяснения полученных результатов принималось во внимание, что каждый цикл нагрева и охлаждения приводит к гистерезисному изменению пироэлектрического поля. В монодоменном образце домены образуются только при охлаждении. При повторном цикле нагрева и охлаждения изолированные домены уменьшаются при нагреве и растут при охлаждении. Формирование доменов неправильной шестиугольной формы после первого этапа объяснено переключением при повышенной температуре. Для объяснения аномального изменения формы на втором этапе проведен расчет распределения локального поля на стенке растущего домена. Показано, что при переключении под действием малых пироэлектрических полей ограничение области генерации ступеней и движения кинков приводит к росту узких полосовых доменов (лучей) на вершинах домена в форме многоугольника. При этом количество лучей совпадает с количеством вершин. Исследованы особенности эволюции доменной структуры в пластинах кристаллов семейства ниобата лития и танталата лития с поверхностным искусственным диэлектрическим слоем при контролируемом неоднократном изменении размерности роста и/или связности доменной структуры за счет изменения напряженности приложенного однородного поля при переключении поляризации при повышенных температурах. Переключение поляризации в режиме роста полосовых доменов показало, что при росте предварительно созданных шестиугольных доменов повторяются сценарии роста, наблюдавшиеся при переключении из монодоменного состояния. В зависимости от напряженности электрического поля удалось выявить три сценария роста: (1) рост лучей из вершин шестиугольного домена в Y+ направлениях – «звезды», (2) рост трех лучей в Y+ направлениях с их последующим расщеплением – «снежинки», (3) рост лучей преимущественно в Y+ и Y- направлениях с ветвлением и разделением на сектора – «дендритные снежинки». Звезды образуются за счет роста доменных лучей из вершин шестиугольного домена в трех Y+ направлениях. Визуализация доменов в объеме методом микроскопии генерации второй гармоники показала, что дендритная структура формируется в приповерхностном слое толщиной около 15 мкм. Экспериментально изучено формирование заряженных доменных стенок) при фазовом переходе: 1) одиночных ЗДС в ниобате лития с контролируемым пространственным распределением градиента состава, полученным в результате высокотемпературного отжига и 2) квазирегулярной структуры ЗДС в германате свинца с перпендикулярными полярной оси слоями роста. Показано, что отжиг кристаллов ниобата лития в шихте с последующим отжигом на воздухе выше температуры Кюри приводил к формированию трех заряженных доменных стенок: двух стенок типа голова-к-голове и одной стенки типа хвост-к-хвосту. Показано, что в ниобате лития, в отличие от танталата лития, при охлаждении от температуры фазового перехода не образовывалось конических выступов на заряженных доменных стенках, под действием пироэлектрического поля. Визуализация исходной доменной структуры на неполярных срезах германата свинца, возникшей после охлаждения из параэлектрической фазы, позволила выявить квазирегулярную структуру доменов, вытянутых в полярном направлении с характерным размером около 5 мкм. Отмечено, что в доменной структуре выделяются чередующиеся слои шириной от 10 до 30 мкм с доменами преимущественно одного и другого направления. Формирование полосовых структур отнесено за счет наличия слоев роста, характерных для кристаллов, выращенных методом Чохральского. Полосовая структура существенно искажена за счет переключения под действием пироэлектрического поля при охлаждении ниже температуры фазового перехода. Проведено экспериментальное изучение формирования изолированных доменов, созданных в объеме в результате воздействия сфокусированного излучения фемтосекундного инфракрасного лазера в кристаллах ниобата лития и танталата лития. Во всем исследованном диапазоне энергий импульса обнаружено формирование веретенообразных доменов, которые растут от концов поврежденной области (трека) к Z- полярной поверхности. Показано, что после достижения доменом полярной поверхности его форма изменяется до гексагональной призмы с нейтральными стенками. Предложена модель формирования и роста доменов вблизи треков. Предполагается, что домены растут под действием пространственно-неоднородного электрического поля, состоящего из: (1) пироэлектрического поля, возникающего вблизи трека при охлаждении после облучения, и (2) поля, создаваемого заряженными кинками растущего домена. Разработан метод получения и анализа изображений просвечивающей растровой электронной микроскопии (ПРЭМ) сверхвысокого разрешения для нахождения положения доменных стенок и определения направлений векторов поляризации. Методика апробирована на тонких монокристаллических пленках ниобата лития на изоляторе (LNOI), полученных методом температурного скола после ионной имплантации. Разработано оригинальное программное обеспечение на языке Python для обработки ПРЭМ изображений с использованием глубокой свёрточной нейронной сети для реставрации изображений и программного обеспечения для анализа положений катионов Nb. Получены ПРЭМ изображения доменных стенок в LNOI с атомарным разрешением и проведено картирование распределения векторов поляризации. Обнаруженные локальные углы наклона доменных стенок до 30 градусов коррелируют с углами, измеренными для данных структур по темнопольным ПЭМ изображениям на предыдущем этапе. Существование аномально больших углов наклона отнесено за счет повышенной дефектности тонких пленок LNOI, обусловленной методом их изготовления. Разработаны фундаментальные основы трехмерной доменной инженерии в объеме кристаллов одноосных сегнетоэлектриков в результате воздействия сфокусированного излучения фемтосекундного инфракрасного лазера на примере кристаллов ниобата лития и танталата лития. Показано, что трехмерная доменная инженерия должна основываться на следующих положениях: (1) конец трека служит точкой зарождения доменов в пироэлектрическом поле, возникающем при охлаждении образца; (2) домены растут только в направлении Z- полярной поверхности; (3) длина домена линейно увеличивается с энергией импульса и уменьшается с увеличением глубины фокусировки; (4) положением трека можно контролировать выбором глубины точки фокусировки излучения. Показано, что при глубине фокусировки менее 200 мкм пироэлектрическое поле создает домены на полярной поверхности без связи с положением точек фокусировки. Использование выявленных закономерностей позволило создать трехмерную доменную структуру, состоящую из четырех регулярных матриц доменов длиной около 100 мкм. Полученные результаты могут быть использованы для развития методов контролируемого создания в сегнетоэлектрических монокристаллах доменной структуры с различной топологией для улучшения параметров материалов и изготовления нелинейно-оптических и пьезоэлектрических устройств с рекордными характеристиками.