Аннотация результатов, полученных в 2022 году
Для получения трёхмерных топологических изоляторов (ТИ) с низкой объёмной проводимостью, с возможностью выделения вклада топологически защищенных поверхностных состояний в общую проводимость системы, актуальным является рост пленок четырехкомпонентных соединений на основе халькогенидов висмута и сурьмы Bi_ySb_{2-y}Te_{3-x}Se_x (BSTS). Проведено сравнение процессов роста пленок BSTS методами физического осаждения из газовой фазы и молекулярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ). Метод MЛЭ позволяет использовать различные источники, широкий спектр подложек и хорошо контролируемые условия роста, в то время как осаждение из газовой фазы проще, быстрее и дешевле. Однако в последнем случае можно успешно использовать только ограниченное число подложек, например, подложки из свежесколотой слюды и графена на Si/SiO2. Другой трудностью этого метода является невоспроизводимость, вызванная многими факторами (градиент температуры, положение образца и т.д.) в системе. Сравнивались структурные и электрофизических характеристик пленок, полученных двумя методами, выращенных на слюде, кремнии (111) и графене. При росте в режиме осаждения из газовой фазы определены оптимальные условия для роста пленок BSTS на слюде (температура источника Т_{BSTS} = 415ºС, температура подложки Т_{sub} ~ 265ºС, поток аргона - 7 л/ч, время роста - 2 часа) толщиной ~ 20-30 нм. Высококачественные пленки были получены на структурах Si/SiO_2/графен в режимах, оптимизированных для роста пленок BSTS на слюде. Сравнение морфологии поверхности пленок BSTS разной толщины (от 5 до 60 нм), выращенных методом МЛЭ при T_{sub} = 370ºС и T_{BSTS} = 240ºС, позволило проанализировать кинетику роста. Показано, что среднеквадратичная шероховатость поверхности пленок BSTS возрастает с увеличением толщины плёнки. Поверхностные пирамидальные островки, происходящие от винтовых дислокаций, наблюдались для всех пленок, причем с увеличением толщины пленки увеличивался латеральный размер пирамид и, соответственно, уменьшалось их количество. Это указывает на способность островков к коалесценции в процессе роста. Данные островки не образовывались на поверхности буферного слоя Bi_2Te_3, однако там наблюдались ступеньки высотой ~0.4 нм. Эти суб-квантильные ступеньки могут привести к образованию винтовых дислокаций во время последующего роста пленки BSTS, которые раскручиваются по спирали вокруг точек возникновения дислокаций, образуя спиральные пирамиды. Трехмерные пирамидальные островки, высота которых оценивалась как половина толщины пленки, наблюдались в диапазоне температур T_{sub} ~ 345 - 370ºC. С увеличением Т_{sub} до 370 ºС наблюдалось уменьшение плотности пирамид и их высоты, одновременно уменьшается среднеквадратичная шероховатость поверхности. В результате исследования определены оптимальные параметры роста пленок BSTS. Измерены температурные зависимости проводимости G(T) для образцов, выращенных разными методами на подложках кремния и слюды, с разной толщиной пленок, с разной морфологией поверхности. Показано, что при высоких температурах все пленки демонстрируют увеличение сопротивления с повышением температуры, что объясняется усилением рассеяния фононов. При понижении температуры ниже 20-30 К практически для всех структур сопротивление увеличивается и описывается логарифмической зависимостью от температуры. Такое поведение сопротивления, скорее всего, определяется квантовыми поправками к объемной проводимости, связанной с электрон-электронным взаимодействием или слабой локализацией (СЛ). Магнетосопротивление (МС) данных пленок положительно с минимумом при B = 0, что типично для подавления слабой анти-локализации (САЛ), характерной для транспорта по топологическим поверхностным состояниям в трехмерном ТИ. Однако попытки описать экспериментальные данные с помощью формулы Хиками для САЛ дают завышенные значения ее величины. При этом величина САЛ зависит от морфологии пленки, степени ее однородности. Кроме того, положительное МС не насыщается вплоть до полей 12 Т и при увеличении магнитного поля наблюдается переход к линейной зависимости сопротивления от магнитного поля R(B). Одновременно эффект Холла не является линейным в области слабых магнитных полей. Сделано предположение, что наблюдаемый характер магнето-транспортных свойств может указывать на более сложное поведение MC из-за перераспределения транспортного тока в магнитном поле. Показано, что МС пленок BSTS на подложке SiO_2/Si/графен существенно отличается. В этом случае, после аппроксимации данных MC двумя формулами Хиками для слабой локализации (СЛ) и слабой антилокализации (САЛ) и вычитания лоренцева вклада ~B^2, значение параметра \alpha_{САЛ} оказалось равным ~ -1, характеризующим вклад двух границ в САЛ и \alpha_{СЛ} ~ 1, что типично для случая слабой локализации. Соответствующее значение длины фазовой когерентности для САЛ увеличивается по сравнению с таковой для пленок, выращенных на слюде и кремнии, до 500 нм. Подобное поведение МС наблюдалось нами ранее для пленок Bi_2Se_3, выращенных на графене. Таким образом, мы показали, что, несмотря на ван-дер-ваальсовскую эпитаксию, которая, как предполагается, не зависит от рассогласования решеток пленки и подложки, подложка сильно влияет на качество получаемой пленки ТИ. Сравнение между пленками ТИ, выращенными на слюде, кремнии и графене при оптимальных условиях роста, показывает, что наилучшие транспортные характеристики наблюдаются для структуры ТИ/графен/SiO_2/Si, выращенной методом MЛЭ. Аналогичные пленки, выращенные на графене методом осаждения из газовой фазы, более неоднородны, чем в случае MЛЭ. Мы предполагаем, что это связано с невозможностью качественной очистки подложки в данном реакторе. Показано, что концентрация носителей заряда и подвижность коррелирует с морфологией пленки. Максимальное значение подвижности, полученное в пленках с оптимальными условиями роста методом МЛЭ на кремнии, составило 700 см^2/Вс. В зависимости от условий роста, наблюдался переход от п- к р-типу проводимости, что свидетельствует о возможности управления составом пленки при эпитаксии. Проведены исследования электронного спектра образцов п- и р-типа. На спектрах ФЭСУР, измеренных на поверхности предварительно очищенной от окислов пленки BSTS в направлении M-Γ-M для образца Bi_{1.3}Sb_{0.7}Te_{2.4}Se_{0.6} n-типа четко видны состояния дна объёмной зоны проводимости, топологические поверхностные состояния с квазилинейным спектром в запрещенной зоне и дисперсия объемной валентной зоны. В пленке p-типа Bi_{1.1}Sb_{0.9}Te_{1.9}Se_{1.1} не было видно состояний зоны проводимости. Таким образом, положение уровня Ферми находится в запрещённой зоне, но близко к дну зоны проводимости в объеме, что указывает на изгиб зоны вниз на поверхности пленки на ~ 0,2 эВ. Изгиб поверхностной зоны приводит к тому, что положение точки Дирака топологических поверхностных состояний отличается всего на ~ 80 мэВ для пленок разного типа проводимости. Поскольку в спектрах РФЭС после очистки поверхности образца не было обнаружено сдвигов основного уровня, положения уровней Ферми на поверхности, измеренные в спектрах ФЭСУР, можно считать такими же, как и на окисленных поверхностях. Показано, что измеренные спектры уширены по сравнению со спектрами, полученными на поверхностях объемных монокристаллов, подготовленных аналогичным образом. Скорость Ферми топологических поверхностных состояний в направлении Γ-M может быть оценена как ~4•10^5 м/с для обоих образцов BSTS и близка к значениям, полученным ранее в литературе. Таким образом, разработанный метод химического получения атомарно чистых и структурно упорядоченных поверхностей эпитаксиальных плёнок позволил наблюдать поверхностные состояния с дисперсией дираковского вида и показал перестраиваемое положение уровня Ферми поверхности в зависимости от состава BSTS.

Аннотация результатов, полученных в 2023 году
Создание пленок соединений на основе халькогенидов висмута и сурьмы, в которых можно плавно регулировать соотношение разнородных дефектов (носителей n- и p-типа), чтобы в конечном итоге достичь электрически нейтрального состояния в ТИ, проводилось на втором этапе проекта при вариации состава источников. Так, в случае физического осаждения из газовой фазы, наряду с источником стехиометрического BiSbTeSe2 (BSTS), полученным методом Бриджмена, в качестве источника использовались таблетки из порошков, различных по составу: BSTS+0,25Bi^0; BSTS+0,5 Bi2Se3; BSTS+0,5 Bi2Se3+0,25 Bi2Te3. Показано, что при росте из источника чистого BSTS наблюдается обеднение состава пленки висмутом, селеном и теллуром относительно состава источника. Добавление 0.5 доли Bi к чистому BSTS существенно не изменяло состав пленки. При использовании в качестве источника смеси BSTS+0,5 Bi2Se3 получено наиболее близкое к стехиометрическому содержание сурьмы, однако содержание остальных элементов смещено или в сторону обеднения (висмут, ~6%мол.), или обогащения (теллур и селен). При росте из смеси BSTS+0,5Bi2Se3+0,25Bi2Te3 состав плёнки смещается ближе к стехиометрии по содержанию висмута, теллура и селена, однако обнаруживается обеднение сурьмой на ~5%. Морфология поверхности полученных плёнок, которая оценивалась методом АСМ, отличалась как в зависимости от температуры источника и потока газа-носителя, так и в зависимости от подложки (слюда, Gr/SiO2/Si, Gr/SiC) и состава источника. Высокое содержание в источнике висмута приводило к образованию на поверхности плёнки отдельных крупных кристаллитов, а высокое содержание сурьмы – к высокой концентрации дислокаций. Также состав источника значительно влиял на рельеф плёнки: наименьший перепад высот на участке 10*10 мкм был зафиксирован для образца, выращенного из смеси BSTS+0,5Bi2Se3+0,25Bi2Te3. Влияние подложки на морфологию плёнки можно оценить по наличии дислокаций в плёнки. В случае роста на слюде дислокации в большем или меньшем количестве наблюдались во всех образцах, на графене их не наблюдалось вообще. В случае МЛЭ рост пленок BSTS на втором этапе проекта осуществлялся на подложке Si (111) через буферный слой Bi2Te3 из различных комбинаций источников: BiSbTeSe2 + Te, SbTeSe2 + Bi + Te, Sb + Te + Bi2Se3, BiSbTeSe2 +Sb +Te, BiSbTeSe2 + Bi2Se3. Проведена отработка условий формирования оптимальных по составу и морфологии структур при вариации составов источников. Использование источников SbTeSe2 + Bi + Te в процессе МЛЭ показало, что пленки оказываются обеднены висмутом и увеличение потока Bi в 2 практически не изменяет его концентрацию в пленке. При этом морфология поверхности пленки не отличается от полученных в случае использования объемного BSTS в качестве источника. Добавление дополнительного источника сурьмы к объемному BSTS (BiSbTeSe2 + Sb + Te) увеличивает концентрацию сурьмы в пленке, при этом существенно возрастает плотность винтовых дислокаций. Основываясь на оптимизированных режимах роста пленок BSTS на кремнии из источника BiSbTeSe2 + Te, отработан рост на графене при вариации температуры подложки. Было обнаружено, что формирование пленок на подложке SiC/Gr происходит вдоль выделенных направлений, которые соответствуют рельефу поверхности карбида кремния. При этом, латеральный размер пирамид на графене был порядка 1 мкм против 300 нм на кремнии. Форма пирамид имела вид шестигранников в отличие от треугольной огранки на кремнии, что указывает на лучшее качество пленок. В спектрах ФЭСУР на поверхности всех образцов наблюдалась дисперсия состояний валентных зон с особенностями в запрещенной зоне, соответствующими наличию топологических поверхностных состояний с квазилинейным законом дисперсии. Для образцов, в которых соотношение Sb/Bi составляло ≈ 2, точка Дирака находилась в запрещенной зоне на 10-20 мэВ ниже уровня Ферми. Для образцов c соотношением Sb/Bi ≈ 0.5 точка Дирака смещается ближе к потолку “M”-образной валентной зоны, а уровень Ферми находится на 0.19 эВ выше этой точки. То есть на поверхности образцов уровень Ферми пересекает только конус Дирака поверхностных состояний. Таким образом, спектры ФЭСУР показали, что изменяя стехиометрическое соотношение элементов в пленке, можно управлять особенностями энергетического спектра топологических поверхностных состояний, типом проводимости и степенью легирования выращенных пленок. Данные ФЭСУР показали, что спектр плёнок, оптимизированных по режимам роста, аналогичен для плёнок выращенных на Si(111) и графене. Для низкотемпературных измерений проводимости, магнетосопротивления и эффекта Холла отработаны способы создания структур, представляющих собой холловские мостики с разной длиной и шириной канала. Исследовались различные способы травления меза-структур для пленок, выращенных на кремнии и графене, варьировались материалы для создания слоев металлизации. На пленках, полученных с помощью МЛЭ на кремнии (111), проведено исследование магнетосопротивления (МС) и эффекта Холла в магнитных полях до 12 Т и в широком интервале температур (1.64-40К). Обнаружено положительное МС, которое не насыщается вплоть до полей 12 Т и величина которого в малых полях превышает теоретические значения для слабой антилокализации. Высоко-полевая часть МС слабо чувствительна к направлению магнитного поля и может быть описана с учетом электрон-электронного взаимодействия, которое изменяется в магнитном поле за счет эффекта Зеемана из-за достаточно больших значений g-фактора (10-60) для таких пленок. Данный эффект изотропен с точностью до анизотропии g-фактора, поэтому высоко-полевые хвосты МС в перпендикулярном поле также описаны в рамках электрон-электронного взаимодействия. Подробный анализ эффекта Холла показал, что коэффициент Холла немонотонен и сильно меняется в слабых полях, причем величина его нелинейности зависит от концентрации носителей заряда, достигая величины 10-15%. Исследована температурная зависимость коэффициента Холла и МС, показано, что поведение коэффициента Холла слабо зависит от температуры в диапазоне 1.66-20К. Предложена модель для совместного описания МС и эффекта Холла, основанная на открытии щели в дираковском спектре поверхностных состояний за счет эффекта Зеемана и соответствующем перераспределении транспортных потоков. Щель уменьшает проводимость по поверхностным состояниям и следовательно, их вклад в эффект Холла. Сравнение экспериментальных результатов с моделью позволило определить g- факторы в перпендикулярном и параллельном полях, подвижность носителей, обусловленную поверхностными состояниями и объемом. Разработана технология и изготовлены транзисторные структуры с прямым затвором на пленках, выращенных на кремнии. В качестве подзатворного диэлектрика использовались пленки Al2O3 и SiO2 и их комбинация. Для определения точки Дирака в пленках с разным типом проводимости исследованы затворные характеристики в различных по составу и толщине пленках ТИ, выращенных на кремнии. Предварительные результаты показали, что максимальный эффект в нелинейности коэффициента Холла в малых полях наблюдается вблизи точки электронейтральности, хотя он не пропадает и при движении от нее в сторону униполярности. Кривая МС сужается при приближении к нейтральной точке, а коэффициент \alpha из формулы Хиками [S. Hikami, A. Larkin, and Y. Nagaoka, Prog. Theor. Phys. 63, 707 (1980)] достигает максимальной величины.