КАРТОЧКА ПРОЕКТА,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ

Номер 23-23-00322

НазваниеВысокоэффективные платино-титановые катализаторы нейтрализации остаточного аммиака: модификация кислотно-основных свойств поверхности

РуководительКибис Лидия Сергеевна, Кандидат химических наук

Организация финансирования, регионФедеральное государственное бюджетное учреждение науки "Федеральный исследовательский центр "Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук", Новосибирская обл

КонкурсКонкурс 2022 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований малыми отдельными научными группами»

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ

Аннотация
Каталитическое окисление аммиака является важнейшим с промышленной точки зрения процессом. При высоких температурах (>600°С) окисление аммиака проводят для получения азотной кислоты, тогда как при более низких температурах селективное превращения NH3 в экологически безопасный молекулярный азот представляет интерес для нейтрализации остаточного аммиака в выхлопных газах дизельных двигателей, тепло- и электростанций, сжигающих уголь или биотопливо, а также установок регенерации промышленных катализаторов. Другим важным прикладным аспектом является потенциал применения аммиака в качестве энергоносителя мобильных установок и транспортных средств. Разложением NH3 может быть получен водород, используемый как экологически чистое топливо, однако, при этом возникает необходимость утилизировать остаточный в системе аммиак, например, путем каталитического селективного окисления. Катализаторами окисления аммиака, как правило, выступают системы на основе платины, которые характеризуются высокой активностью при температурах ниже 300°C, однако демонстрируют умеренную селективность по азоту (60-70%). Необходимость повышения селективности платиновых катализаторов по N2 стимулирует проведение дальнейших исследований, направленных на изучение механизма низкотемпературного окисления аммиака и установление природы и роли поверхностных интермедиатов при проведении реакции в условиях избытка кислорода в реакционной смеси. На сегодняшний день установлено, что каталитические свойства платиновых катализаторов в низкотемпературном окислении аммиака определяются совокупностью факторов, включающих размер частиц платины, её зарядовое состояние, степень взаимодействия с носителем, а также кислотно-основные и окислительно-восстановительные свойства самого носителя. Традиционно для окисления аммиака используют частицы платины, закрепленные на поверхности оксида алюминия. Однако, ранее, в рамках задела по данной работе, нам удалось показать, что использование в качестве носителя оксида титана позволяет стабилизировать металлическое состояние платины за счет взаимодействия с носителем. Подобная стабилизация металлических частиц платины, устойчивых к окислению, приводит к повышению каталитической активности. Также известно, что модификация кислотно-основных свойств поверхности оказывает заметное влияние на каталитические характеристики платиновых катализаторов в реакции окисления аммиака, включая селективность по N2. При контролируемом допировании платиновых катализаторов различными кислотными и оснóвными добавками происходит перераспределение кислотных центров различной силы, что оказывает влияние на адсорбционные свойства поверхности, а также распределение продуктов селективного окисления аммиака. Целью данного проекта является разработка платина-титановых катализаторов нейтрализации остаточного аммиака высокоэффективных в области температур ниже 400°C. Основное направление работы заключается в поиске путей модификации свойств поверхности катализаторов для повышения селективности реакции окисления аммиака по молекулярному азоту. Работа будет включать: 1) модификацию кислотно-основных свойств катализаторов путем допирования поверхности носителя кислотными или оснóвными добавками, а также проведение гидротермальных и восстановительных обработок; 2) проведение физико-химического охарактеризования образцов структурными и спектральными методами; 3) исследование каталитической активности систем в реакции окисления аммиака; 4) установление эволюции адсорбированных форм и поверхностных интермедиатов реакции окисления аммиака в зависимости от температуры реакции с применением метода ИК-Фурье спектроскопии в режиме in situ. Полученные в результате выполнения проекта данные позволят установить корреляцию между кислотно-основными свойствами поверхности катализаторов и их каталитическими характеристиками.

Ожидаемые результаты
В ходе выполнения проекта будет получена серия платиновых катализаторов селективного окисления аммиака, приготовленных на основе исходного и модифицированного коммерческого носителя TiO2. Модификация носителя будет включать его допирование кислотными и оснóвными агентами, а также гидротермальную и восстановительную обработку. Физико-химические свойства катализаторов будут изучены комплексом структурных, спектральных и кинетических методов. Будет установлено влияние модифицирующих добавок на кислотно-основные, окислительно-восстановительные и каталитические свойства платиновых катализаторов, а также будет проведено сопоставление характеристик с традиционным катализатором Pt/γ-Al2O3. Для наиболее активных и селективных катализаторов будут получены in situ данные об эволюции адсорбированных форм и поверхностных интермедиатов реакции низкотемпературного (<400°C) окисления аммиака в зависимости от температуры, состава реакционной среды, а также проведенных предварительных обработок катализаторов. В результате будут установлены особенности протекания реакции низкотемпературного окисления аммиака на платиновых катализаторах в зависимости от природы носителя и кислотно-основных свойств его поверхности. Полученные результаты будут представлять новые фундаментальные знания, а также расширять существующие представления о механизме окисления аммиака, направленные на улучшение каталитических характеристик платиновых катализаторов, в первую очередь в рамках повышения селективности по целевому продукту низкотемпературной реакции – молекулярному азоту.

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ