КАРТОЧКА
ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ
Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.
ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ
Номер 23-72-00031
НазваниеПоляритонный конденсат в планарных структурах с оптически активной перовскитной средой для низкопороговой лазерной генерации
РуководительЮлин Алексей Викторович, Доктор физико-математических наук
Организация финансирования, регион федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский университет ИТМО", г Санкт-Петербург
| Период выполнения при поддержке РНФ | 2023 г. - 2026 г. |
Конкурс№79 - Конкурс 2023 года по мероприятию «Проведение исследований на базе существующей научной инфраструктуры мирового уровня» Президентской программы исследовательских проектов, реализуемых ведущими учеными, в том числе молодыми учеными.
Объект инфраструктуры Центр исследовательской инфраструктуры Сколковского института науки и технологий.
Область знания, основной код классификатора 02 - Физика и науки о космосе, 02-303 - Физика лазеров
Ключевые словаполяритонный конденсат, галогенидный перовскит, планарная микроструктура, распределенный брэгговский отражатель, лазерная генерация, лазерная абляция, одностенные углеродные нанотрубки, электрическая инжекция
Код ГРНТИ29.31.27
ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ
Аннотация
С каждым годом, переход от электронной к оптической платформе, обрабатывающей и передающей информацию посредством фотонов, является все более актуальным и насущным. Это связано с необходимостью быстрого решения сложных вычислительных задач, обучением нейросетей и разработкой искусственного интеллекта, потребностью хранения колоссальных объемов цифровых данных. Все это напрямую связано с растущим энергопотреблением центров обработки и хранения информации (дата-центров). К примеру, за последний год энергопотребление дата-центров в ЕС составило около 104 ТВт ч, что является 4% от общего потребления энергии в ЕС. Очевидно, что в будущем энергопотребление дата-центров будет быстро увеличиваться за счет облачных вычислений и использования огромного количества интернет-сервисов.
Для решения всех выше обозначенных задач и проблем необходимо разработать новые вычислительные механизмы и архитектуры, обеспечивающие большую вычислительную плотность на ватт. Например, фотонные интегральные схемы (PICs - photonic integrated circuits), использующие для передачи информации когерентный свет миниатюрных лазерных источников вместо электричества, способны преодолеть ограничения полностью электронной платформы, такие как плотность интеграции транзисторов и выделение тепла. Таким образом, разработка PICs позволит увеличить пропускную способность и скорость передачи данных, а также сократить энергопотребление вычислительных устройств и устройств массового потребления.
Для разработки PICs необходимо решить задачи уменьшения стоимости оптически активных материалов и технологии производства интегральных схем, размеров когерентного источника фотонов до величины длины волны передаваемого оптического сигнала, а также повышения эффективности лазерной генерации в них. Решения задач возможно достигнуть путем перехода от эпитаксиального роста полупроводниковых наноструктур к коммерчески доступному и масштабируемому растворному синтезу галогенидных перовскитных наноструктур. Достаточно высокий показатель преломления данных материалов (n > 2) способствует возбуждению оптических резонансов в одиночных нано- и микрочастицах, которые возможно рассматривать в качестве элементарных компонентов фотонного чипа. В то же время, уменьшить порог лазерной генерации в перовскитном резонаторе возможно путем его размещения в полости внешнего высокодобротного резонатора. При этом, взаимодействие экситонного излучения перовскита с фотонной модой внешнего резонатора способно привести к образованию поляритонного конденсата, излучающего когерентные фотоны при наименьшей из возможной плотности оптической накачки.
Научной проблемой, на решение которой направлен проект, является отсутствие разработанных методов создания планарных поляритонных лазерных нано- и микроструктур на основе галогенидных перовскитов (особенно возбуждаемых электрическими импульсами), а также недостаточное исследование оптических свойств подобных систем, которое бы позволило достичь низких порогов генерации когерентного излучения. Актуальность решения проблемы обусловлена необходимостью проведения исследований по поиску компактных, функциональных, и энергоэффективных источников когерентного излучения, которые впоследствии могут послужить базовыми компонентами при разработке прототипов фотонных чипов, реализующих операции быстрой передачи данных и обработки информации согласно принципам поляритонной логики.
Научная новизна проекта заключается в разработке оригинального фотонного дизайна, в котором оптически активная перовскитная среда (нитевидный нанокристалл или нанокубоид) будет находиться в полости планарного брэгговского резонатора, изготовлении на основе этого дизайна низкопорогового поляритонного лазера с оптической накачкой и изучение его оптических свойств, а также реализации электрической накачки поляритонного лазера.
Целью проекта является создание поляритонного нано- или микролазера, функционирующего при импульсной накачке электрическим током.
Ожидаемые результаты
1. С целью получения оптически активных перовскитных нитевидных нанокристаллов (ННК) и нанокубоидов (НК) будет разработан новый коллоидный подход их химического синтеза и оптимизированы условия получения объектов с необходимыми геометрическими размерами и формой.
2. Будут синтезированы неорганические перовскитные CsPbBr3 ННК и НК с высокой добротностью резонатора Фабри-Перо или поддерживающие оптические моды типа Ми, проявляющие лазерное излучение в диапазоне 520-550 нм при достижении низкой пороговой плотности энергии возбуждающего импульсного излучения менее 30 мкДж см-2.
3. Будут исследованы поверхностная морфология и кристаллическая структура полученных нанообъектов, а также их оптические характеристики.
4. Будет проведено моделирование геометрических параметров планарного брэгговского резонатора, поддерживающего высокодобротную фотонную моду в спектральной области оптического усиления перовскитной среды.
5. В соответствие с рассчитанными геометрическими размерами будет изготовлен планарный брэгговский резонатор.
6. Будет отработана процедура прецизионного полимер-опосредованного трансфера нанокристаллов в полость планарного брэгговского резонатора.
7. Будет обнаружено явление поляритонной конденсации в планарном резонаторе с перовскитной наночастицей.
8. Будет исследована электролюминесценция одиночных ННК при температурах 77–300 К.
9. Будет выполнено моделирование транспорта инжектированных в ННК носителей заряда.
9. Будет разработан дизайн поляритонной лазерной микроструктуры с электрической накачкой.
10. На основе разработанного дизайна будет изготовлен поляритонный лазер с электрической накачкой и исследованы его лазерные характеристики.
В ходе выполнения проекта будут получены результаты, соответствующие мировому уровню исследований в области нанофотоники и оптоэлектроники: высокоэффективные поляритонные перовскитные нано- и микролазеры, в том числе с электрической накачкой. Достижение заявленных экспериментальных результатов, позволит распространить примененный подход на другие виды полупроводниковых материалов для их применения в области оптоэлектроники.
Прикладная значимость результатов проекта связана с возможностью масштабируемого посредством применения технологии pick-and-place и дешевого производства поляритонных перовскитных нано- и микролазеров с низким порогом генерации когерентного излучения, фотонных интегральных схем и оптических чипов на основе нитевидных нанокристаллов и нанокубоидов, что несомненно приведет к качественному скачку в области вычислительной техники и передачи больших объемов данных. Это, в свою очередь, поможет вывести многие важные области индустрии, такие как производство чипов, здравоохранение, космическая индустрия и автомобильная промышленность на более высокий уровень.
Проект имеет общественную значимость, поскольку он направлен на развитие направления исследований в России с высоким уровнем научной и прикладной составляющей в интенсивно развивающихся областях химии, нанофотоники и оптоэлектроники. В процессе достижения цели проекта молодые специалисты приобретут опыт, сравнимый с опытом международных ученых из лидирующих научных групп. Также успешное выполнение проекта может привести к созданию стартапов и новых рабочих мест в инновационном секторе российской экономики.
Успешное выполнение проекта внесет значительный вклад в решение задач выбранного научного направления (Н1) из Стратегии НТР РФ, связанных с разработкой новых способов конструирования оптоэлектронных устройств на основе новых материалов и созданием систем обработки больших объемов данных.
ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ
Аннотация результатов, полученных в 2023 году
В программном пакете COMSOL Multiphysics было проведено численное моделирование спектров отражения вертикального брэгговского отражателя с толщиной слоя SiO2 380 нм и периодом 890 нм в зависимости от количества периодов N. Далее было проведено моделирование для собственных мод планарного отражателя с аналогичными толщиной гребня SiO2 и периодом, а так же модуляцией одномерной решетки 380 нм и толщиной слоя-основания 40 нм. При нормальном падении на решетку в вакууме плоской TE волны в ней возможно возбуждение трех собственных мод с собственными частотами 5.72×10^14 (мода №1), 5.86×10^14 (мода №2), и 6.36×10^14 Гц (мода №3). Для найденных собственных мод были рассчитаны зависимости собственной частоты и добротность (Q-factor) от k_x/k_0. Обнаружено, что наибольшую добротность Q≈140 и наиболее подходящую частоту для обеспечения связи с экситонным резонансом перовскита CsPbBr3 имеет мода №1.
Было исследовано, как перовскитная среда, помещенная в вертикальный брэгговский резонатор, модифицирует спектр пропускания резонатора. Моделирование было проведено для слоя перовскита с толщиной 400 нм и 510 нм. Обнаружено, что в обоих случаях происходит уменьшение пропускания света в спектральных областях за пределом стоп-зоны по сравнению с пропусканием света отражателем без перовскитного слоя. При этом, собственная мода резонатора становится менее добротной, а ее собственная частота уменьшаетс. Численное моделирование одномерной решетки в вакууме с бесконечно длинной перовскитной частицей в полости выявило усиление электрического поля в центре частицы, обусловленное возникновением в ней пространственно-локализованного резонанса с частотой 5.76×10^14 Гц вблизи частоты экситонного резонанса перовскита.
Для моделирования лазерной генерации перовскитов, помещенных в оптическую пространственно неоднородную структуру, была разработана математическая модель, которая позволит адекватно воспроизвести и объяснить ожидаемые экспериментальные результаты. Выбор был сделан в пользу полуфеноменологической модели, в рамках которой поведение системы описывается функцией параметра порядка поляритонов (может быть векторной) и плотностью некогерентных экситонов, создаваемых внешней накачкой. Разработанный исполнителями проекта программный код был успешно апробирован при исследовании режимов транспорта экситон поляритонов в разупорядоченных микрорезонаторах, результаты которого опубликованы в работе A. N. Osipov , 1 I. V. Iorsh,1,2 A. V. Yulin , 1 and I. A. Shelykh, «Transport regimes for exciton polaritons in disordered microcavities», Phys. Rev. B. 108, 104202 (2023), IF = 4.9, Q1, Scopus, WoS.
Были разработаны оригинальные подходы (коллоидный и сублимационный) к синтезу перовскитных нанокубоидов и нитевидных нанокристаллов (ННК) состава CsPbBr3. Нанокубоиды и ННК были охарактеризованы методами сканирующей электронной микроскопии (СЭМ), просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ), энергодисперсионной рентгеновской спектроскопии (ЭДС), и рентгеновской дифракции. Обнаружено, что кристаллы имеют правильную геометрическую форму, низкую шероховатость граней, являются монокристаллами с правильной стехиометрией химических элементов, и имеют орторомбическую кристаллическую структуру.
Была исследована зависимость поляритонной релаксации от размера резонатора посредством измерения спектральной динамики трех нанокубоидов различного размера: 720 нм, 250 нм, и 200 нм, соответственно.
Обнаружено, что подавление релаксации происходит в наименьшем из трех нанокубоидов, поддерживающем единственную Ми-моду с достаточной для генерации добротностью. При плотности энергии накачки ~1 мкДж см^-2 в спектре спонтанной люминесценции наблюдалось появление узкой линии, которая с дальнейшим увеличением флюенса начала уширяться в коротковолновую область спектра с последующим коротковолновым смещением.
Для коллоидных ННК различной длины (10-12 мкм), была получена многомодовая лазерная генерация со средним значением добротности лазерного пика Q≈3500. Минимальный порог лазерной генерации составил Fth=92 мкДж/см^2.
Разработан неразрушающий подход селективного поиска нанокубоидов и нитевидных нанокристаллов с необходимыми для размещения в резонаторе геометрическими размерами. Для определения приближенных геометрических размеров Ми-резонансных нанокубоидов по измеренным спектрам рассеяния была разработана численная модель. Численное моделирование спектров рассеяния осуществлялось с учетом материальных и геометрических параметров нанокубоидов, расположенных на подложке металл-диэлектрик Si/Ag(50 nm)/Al2O3(5 nm), а также на стеклянной подложке. Обнаружено, что металл-диэлектрическая подложка действует как зеркало для оптических резонансов, повышая добротность определенных мод, что приводит к большей интенсивности рассеяния в сравнении со стеклянной подложкой. Соотнесение теоретических и экспериментальных спектров рассеяния одиночных нанокубоидов CsPbBr3 показало, что теоретические спектры позволяют предсказывать геометрические параметры нанокубоидов с достоверностью 78%.
Были измерены спектры рассеяния белого света для ряда коллоидных ННК. Спектры содержат электрический дипольный (ED) резонанс, который претерпевает красный сдвиг при увеличении поперечных размеров ННК. Соотнесение спектров рассеяния с поперечными размерами ННК позволило выявить линейную зависимость спектрального положения ED резонанса от поперечных размеров.
Для ННК CsPbBr3, выращенных на слюдяной подложке методом сублимации, были измерены спектры рассеяния белого света при их засветке s-поляризованным излучением галогенной лампы под углом 35॰ к нормали поверхности подложки. Было обнаружено, что с увеличением высоты (составляет половину основания) поперечного сечения ННК, которое имеет форму равнобедренного треугольника с прямым углом в вершине, электрический дипольный резонанс сдвигается в ближнюю ИК-область спектра. Поперечные размеры таких структур были измерены СЭМ и сопоставлены с результатами измерений спектров рассеяния. В результате была выявлена линейная зависимость высоты поперечника от спектрального положения ED резонанса.
Полимерная (из полистирола) одномерная решетка с периодом 280 нм, шириной гребня 130 нм, ширина бороздки 150 нм, и глубиной модуляции 100 нм на была изготовлена стеклянной подложке методом холодной наноимпринт литографии. Также, были изготовлены полидиметилсилоксановые микролинзы с диаметром 50 мкм. Полученные образцы микролинз были использованы для контактного захвата-переноса CsPbBr3 перовскитных нитевидных нанокристаллов и нанокубоидов c подложки с нанесенными кристаллами на поверхность полимерной решетки-реплики. Были получены структуры с ННК на гребне полимерной решетки, а также с ННК и нанокубоидом в бороздках решетки.
В дополнение к вышеперечисленным работам, был выполнен ряд работ, направленных на исследование возможности спектральной перестройки фотолюминесценции и лазерной генерации в перовскитной среде, их стабильности при фотовозбуждении перовскитных кристаллов с высокой частотой повторения. Также были проведены работы по интеграции перовскитных структур с различной шириной запрещенной зоны с электродами из пленки одностенных углеродных нанотрубок для формирования задела на следующие этапы проекта, содержащие данный вид работ.
По результатам дополнительных работ подготовлена и направлена в редакцию журнала Q1 одна оригинальная статья, а также опубликованы две конференционные статьи:
1) E.V. Sapozhnikova, A.P. Pushkarev, «On the persistence of photoluminescence in all-inorganic mixed-halide nanowire lasers», Proceedings of SPIE, 12920, 1292007-1–1292007-5, 2023, WoS, Scopus
2) I.A. Matchenya, A.A. Marunchenko, N.A. Sizykh, A.V. Zenkevich, A.G. Nasibulin, A.P. Pushkarev, «Identifying a laser ablation damage threshold for all-inorganic mixedhalide perovskite microwires», Proceedings of SPIE, 12920, 1292006-1–1292006-5, 2023, WoS, Scopus.
Публикации
1. Матченя И.А., Марунченко А.А., Сизых Н.А., Зенкевич А.В., Насибулин А.Г., Пушкарев А.П. Identifying a laser ablation damage threshold for all-inorganic mixed-halide perovskite microwires SPIE, Volume 12920, Pages 1292006–1292006 (год публикации - 2023) https://doi.org/10.1117/12.3009477
2. Сапожникова Е., Пушкарев А. On the persistence of photoluminescence in all-inorganic mixed-halide nanowire lasers PROCEEDINGS OF SPIE, Выпуск 12920, страницы 1292007 (1-5) (год публикации - 2023) https://doi.org/10.1117/12.3009481
3. Юлин А.В., Шелых И.А., Седов Е.С., Кавокин А.В. Vorticity of polariton condensates in rotating traps PHYSICAL REVIEW B, выпуск 108, страницы 155301 (1-15) (год публикации - 2023) https://doi.org/10.1103/PhysRevB.108.155301