Экзотические состояния в магнетиках с сильными спиновыми флуктуациями

КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ

Номер проекта 22-12-00259

НазваниеЭкзотические состояния в магнетиках с сильными спиновыми флуктуациями

Руководитель Глазков Василий Николаевич, Кандидат физико-математических наук

Организация финансирования, регион Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физических проблем им. П.Л. Капицы Российской академии наук , г Москва

Конкурс №68 - Конкурс 2022 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами»

Область знания, основной код классификатора 02 - Физика и науки о космосе; 02-207 - Магнитные явления

Ключевые слова антиферромагнетизм, электронный спиновый резонанс, спиновая жидкость, фрустрация взаимодействий, низкоразмерные магнетики, магнитное охлаждение, магнитный резонанс

Код ГРНТИ29.19.43, 29.19.45

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ

Аннотация
Проект направлен на изучение экзотических магнитных состояний, возникновение которых обусловлено сильными флуктуациями спинов во фрустрированных и низкоразмерных магнитных диэлектриках. Основное внимание в физике магнитных явлений традиционно было направлено на изучение систем с обычным ферро-, антиферро- и ферримагнитным упорядочением. Наш проект нацелен на исследование неожиданных с классической точки зрения структур, основное состояние которых, даже при абсолютном нуле температуры подвержено сильному влиянию флуктуаций, а в ряде случаев определяется взаимодействиями, значительно более слабыми, чем основное обменное взаимодействие. Такого типа структуры могут возникать во фрустрированных и низкоразмерных магнетиках. Фрустрация означает конкуренцию взаимодействий между магнитными моментами разных пар ионов, в результате которой невозможна одновременная минимизация энергии всех парных взаимодействий. В некоторых случаях такая конкуренция приводит к сильному вырождению низкоэнергетических спиновых конфигураций, что обусловливает разрушение обычных видов упорядочения и возникновение совершенно новых низкотемпературных сильно флуктуирующих состояний, таких как “спиновый лед” или “спиновая жидкость”. При этом, создаваемый флуктуациями динамический беспорядок может оказаться решающим фактором для снятия вырождения и образования экзотических видов магнитного упорядочения за счет теплового или квантового эффекта “формирования порядка из беспорядка”. Роль флуктуаций также существенно возрастает в низкоразмерных магнетиках, когда обменно-связанные спины разбиваются на почти независимые одномерные (спиновые цепочки или лестничные структуры) или двумерные (спиновые плоскости) подсистемы. Примерами возникающих в таких системах экзотических явлений могут быть фазы, демонстрирующие плато намагниченности, нематический спиновый порядок, волны спиновой плотности и другие. Исследование природы необычных магнитных фаз на наборе модельных магнетиков, а также поиск не описываемых теоретическими моделями явлений составляют главную фундаментальную задачу проекта. Вторая фундаментальная задача состоит в поиске новых фаз магнетиков с сильными спиновыми флуктуациями при химическом разбавлении исходных систем. Включение даже небольшого числа дефектов разного типа может привести к изменению архитектуры обменных связей, существенно нарушающему тонкий баланс фрустрированных взаимодействий. Такие локальные изменения создают статический «вмороженный» беспорядок, конкурирующий с динамическими тепловыми или квантовыми флуктуациями, приводя к управляемому появлению новых фаз и квантовых фазовых переходов. Обратный предел сильного немагнитного разбавления позволяет изучать свойства одиночных магнитных атомов и их небольших кластеров для определения параметров микроскопических взаимодействий в изучаемых магнетиках, что имеет первостепенное значение для теоретического описания и предсказания их свойств. Фундаментальные исследования в рамках проекта могут иметь перспективу практического применения в развитии некоторых ключевых технологий. Большой вклад спиновых флуктуаций в энтропию магнетика, исчезающий в поле насыщения, усиливает магнетокалорический эффект и делает такие магнетики перспективными для возможного практического применения в задачах низкотемпературного магнитного охлаждения. В рамках нашего проекта планируется изучить ряд перспективных для задач магнитного охлаждения систем и проверить возможность оптимизации их свойств путём химического разбавления. Создание энергоэффективных криогенных систем на основе адиабатического размагничивания является одной из актуальных технологических задач, в особенности востребованной для применения в устройствах, работающих в условиях космической невесомости. Кроме того, необычные виды элементарных возбуждений в некоторых фрустрированных магнетиках могут иметь перспективы в задачах квантовых вычислений, поэтому информация о взаимодействиях между квантовыми спинами в таких магнетиках, о возможности контролируемой настройки их свойств путем химического разбавления может оказаться востребованной. Конкретными задачами в рамках проекта являются: 1) Изучение влияния структурного беспорядка, созданного немагнитным легированием, на выбор упорядоченных состояний во фрустрированных системах за счет конкуренции «вмороженного» и флуктуационного беспорядка. Практическая реализация этой задачи состоит в изучении фазовых диаграмм и спиновой динамики легированного антиферромагнетика на треугольной решетке Rb(1-x)K(x)Fe(MoO4)2 в магнитном поле и антиферромагнетика на сильно фрустрированной пирохлорной решетке [Gd(1-x)Y(x)]2Ti2O7. 2) Исследование спиновой динамики и фазовой диаграммы в магнитном поле в сильно фрустрированном антиферромагнетике, упорядоченном за счет квантового эффекта «порядок из беспорядка», на примере антиферромагнетика на сильно фрустрированной пирохлорной решетке Er2Ti2O7. Поиск возникающей при упорядочении щели в спектре возбуждений данной системы, изучение ее эволюции под действием внешнего магнитного поля, а также поиск индуцированных полем фазовых переходов являются непосредственными задачами данной части проекта. 3) Изучение магнитокалорических свойств и спиновой динамики в магнетиках с конкуренцией обменных и дипольных взаимодействий LiGdF4 и LiErF4. С помощью методов магнитно-резонансной спектроскопии будут подробно исследованы спектры возбуждений в концентрированных магнетиках и проведено прецизионное измерение параметров микроскопического спинового гамильтониана путем исследования парамагнитных свойств данных систем в образцах с сильным немагнитным разбавлением. Также планируется прямое наблюдение и количественное описание эффекта адиабатического размагничивания этих дипольных магнетиков. 4) Поисковые исследования в новых магнетиках с признаками фрустрации взаимодействий и/или пониженной размерности. Новизна ожидаемых в ходе выполнения данного проекта результатов обеспечивается выбором актуальных на сегодняшний день объектов исследования, использованием оригинальных экспериментальных методов, соответствующих поставленным целям, в том числе, методики химического немагнитного легирования систем, особо чувствительных к структурному беспорядку, использованием спектроскопии многочастотного магнитного резонанса при низких и сверхнизких температурах. Сочетание и взаимное дополнение экспериментальных возможностей, имеющихся в распоряжении участников проекта, богатый опыт выращивания высококачественных образцов, проведения экспериментов и обработки полученных результатов обеспечивают получение новых достоверных результатов в актуальной области современной физики магнитных явлений.

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ

Публикации

1. Морозов О.А., Кораблёва С.Л., Нуртдинова Л.А., Кяшкин В.М., Попов П.А., Климовский А.Е., Пудовкин М.C., Семашко В.В. Growth and characterization of optical and thermal properties of LiGdF4 single crystal Optical Materials, Optical Materials 137 (2023) 113490 (год публикации - 2023)
10.1016/j.optmat.2023.113490

2. Глазков В.Н., Красникова Ю.В., Родыгина И. К., Хеммида М., Хирле М., Круг фон Нидда Х.-А., Масуда Т. Магнитный резонанс в квазидвумерном антиферромагнетике на квадратной решетке Ba2MnGe2O7 Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики, ЖЭТФ, 2023, том 164, вып. 4 (10), стр. 626–642 (год публикации - 2023)
10.1134/S1063776123100163

3. Сахратов Ю. А., Свистов Л. Е., Рейес А. П. Стабилизированные полем магнитные фазы в треугольном антиферромагнетике RbFe(MoO4)2 Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики, ЖЭТФ, 2023, том 164, вып. 4 (10), стр. 607–614 (год публикации - 2023)
10.134/S1063776123100102

4. Якубович О.В., Шванская Л.В., Кирюхина Г.В., Симонов С.В., Волков А.С., Димитрова О.В., Глазков В.Н., Игнатеноко, А.Н., Чанг Ш.Х., Ку Х.-Дж., Вангбо М.-Х., Васильев А.Н. K2Mn3O(OH)(VO4)(V2O7) with Sawtooth Chains of Multivalent Manganese Triangular Trimer Units: Magnetic Susceptibility Shrouding a Long-Range Antiferromagnetic Order of Ferromagnetic Triangles Inorganic Chemistry, Inorganic Chemistry 62 (2023) 14180-14190 (год публикации - 2023)
10.1021/acs.inorgchem.3c01100

5. Солдатов Т.А., Смирнов А.И. Low-frequency spin dynamics of the quasi-two-dimensional S= 1 2 antiferromagnet BaCdVO(PO4)2 Physical Review B, PHYSICAL REVIEW B 107, 174423 (2023) (год публикации - 2023)
10.1103/PhysRevB.107.174423

6. Солдатов Т.А., Смирнов А.И., Сыромятников А.В. Spin dynamics in ordered phases of the anisotropic triangular-lattice antiferromagnet Cs2CoBr4 Physical Review B, PHYSICAL REVIEW B 108, 184426 (2023) (год публикации - 2023)
10.1103/PhysRevB.108.184426

7. Солдатов Т.А., Смирнов А.И., Сыромятников А.В. Dynamics of anisotropic frustrated antiferromagnet Cs2CoBr4 in a spin-liquid regime Physical Review B, PHYSICAL REVIEW B 108, 184427 (2023) (год публикации - 2023)
10.1103/PhysRevB.108.184427

8. Сосин С. С., Яфарова А. Ф., Романова И. В., Морозов О. А., Кораблёва С.Л., Батулин Р. Г., Житомирский М., Глазков В. Н. Microscopic Spin Hamiltonian for a Dipolar-Heisenberg Magnet LiGdF4 from EPR Measurements JETP Letters/Письма в ЖЭТФ, том 116, номер 11, стр. 747 (для русскоязычной версии журнала) (год публикации - 2022)
10.1134/S0021364022602299

9. М.М.Маркина, П.С.Бердоносов, Т.М.Васильчикова, К.В.Захаров, А.Ф.Муртазоев, В.А.Долгих, А.В.Моськин, В.Н.Глазков, А.И.Смирнов, А.Н.Васильев Static and resonant properties of decorated square kagomé lattice KCu7 (TeO4 )(SO4 )5Cl Materials Chemistry and Physics, Materials Chemistry and Physics 319 (2024) 129348 (год публикации - 2024)
10.1016/j.matchemphys.2024.129348

10. Г.Ю.Андреев,И.В.Романова, С.Л.Кораблева, М.А.Черосов, А.Г.Киямов, Х.Сузуки, М.С.Тагиров Magnetization of LiErF4 dipolar magnet in monocrystalline and polycrystalline form at low temperatures Magnetic resonance in solids , Magnetic Resonance in Solids. Electronic Journal. 2024, Vol. 26, No 2, 24202 (год публикации - 2024)
10.26907/mrsej-24202

11. А.Ф.Яфарова, Д.И.Холин, С.С.Сосин Low-temperature Stepper Motor Operating in High Magnetic Field Instruments and Experimental Techniques (Приборы и техника эксперимента), Instruments and Experimental Techniques, 2024, Vol. 67, No. 4, pp. 826–832 (год публикации - 2024)
10.1134/S0020441224701148

12. Т.А.Солдатов, В.С.Эдельман, А.И.Смирнов Crossover to XXZ Chain Spin Liquid in the Frustrated Quantum Magnet Cs2CoCl4 Applied Magnetic Resonance , Applied Magnetic Resonance Volume 55, pages 1137–1144, (2024) (год публикации - 2024)
10.1007/s00723-024-01669-5

13. В.Н.Глазков Магнитный резонанс в низкотемпературных парамагнетиках Успехи физических наук, принята в печать в выпуск №12 журнала УФН за 2024 год https://ufn.ru/ru/articles/accepted/39756/ (год публикации - 2024)
10.3367/UFNr.2024.07.039756

14. Г.Ю.Андреев, И.В.Романова, О.А.Морозов, С.Л.Кораблева, Р.Г.Батулин, В.Н.Глазков, С.С.Сосин Strongly anisotropic magnetocaloric effect in a dipolar magnet LiGdF4 Journal of Magnetism and Magnetic Materials, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 589 (2024) 171600 (год публикации - 2024)
10.1016/j.jmmm.2023.171600

15. А.А.Буш, С.К.Готовко, В.Ю.Иванов, В.И.Козлов, Е.Г.Николаев, Л.Е.Свистов Magnetic properties of LiCu3O3: A quasi-two-dimensional antiferromagnet on a depleted square lattice Physical Review B, PHYSICAL REVIEW B 109, 115151 (2024) (год публикации - 2024)
10.1103/PhysRevB.109.115151

16. Я.В.Ребров, В.Н.Глазков, А.Ф.Муртазоев, В.А.Долгих, П.С.Бердоносов High-frequency dielectric anomalies in a highly frustrated square kagomé lattice nabokoite family compounds ACu7 (TeO4 )(SO4 )5Cl (A = Na, K, Rb, Cs) Journal of Magnetism and Magnetic Materials, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 592 (2024) 171786 (год публикации - 2024)
10.1016/j.jmmm.2024.171786

Публикации

Аннотация результатов, полученных в 2024 году
Спиновые системы с сильными флуктуациями остаются предметом активного исследования в физике конденсированного состояний благодаря своим необычным свойствам: квантовые эффекты, часто связанные с низкоразмерностью спиновой подсистемы, или особенности баланса различных взаимодействий приводят в таких системах к задержку формирования магнитно-упорядоченного состояния до температур много меньших характерного масштаба энергии главного взаимодействия. «Замерзание» такой спиновой жидкости под влиянием различных более слабых взаимодействий приводит к формированию экзотических упорядоченных фаз, весьма чувствительных к изменению температуры, приложению магнитного поля или различным типам структурного беспорядка. Основным методом проведения экспериментальных исследований в рамках проекта является низкотемпературная спектроскопия магнитного резонанса. Имеющийся набор спектрометров позволяет проводить измерения на частотах от 1 до 300 ГГц, при температурах от 0.1 до 300 К и в полях до 12 Тл. Уникальный спектрометр магнитного резонанса с микрокриостатом растворения, используемый при измерениях при сверхнизких (до 100 мК) температурах был ранее разработан и отлажен в ходе выполнения проекта РНФ. Дополнительно используются методики измерения ЯМР, намагниченности, поперечной намагниченности и теплоемкости. Основными результатами проведенных нами в 2024 году исследований являются: ОБНАРУЖЕНИЕ СВЯЗАННОЙ С КВАНТОВЫМИ ФЛУКТУАЦИЯМИ ЩЕЛИ В СПЕКТРЕ СПИНОВЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ АНТИФЕРРОМАГНЕТИКА НА ПИРОХЛОРНОЙ РЕШЕТКЕ Er2Ti2O7 Антиферромагнетик на пирохлорной решётке с сильной XY-анизотропией Er2Ti2O7 является объектом фундаментального научного интереса в связи с необычным механизмом формирования низкотемпературного упорядоченного состояния. Согласно теоретическим предсказаниям возникновение неколлинеарного антиферромагнитного порядка в этом соединении связано с действием квантового флуктуационного механизма «порядок из беспорядка». Одним из следствий этого предсказания является ожидаемая низкочастотная щель в спектре спиновых возбуждений упорядоченной фазы. В рамках решения этой задачи проведена методическая работа по модернизации низкотемпературного спектрометра магнитного резонанса с криостатом откачки паров гелия-3, позволяющая проводить вращение образца in situ в ходе низкотемпературного эксперимента. В результате проведения измерений удалось определить величину щели, примерно равную 9 ГГц. Этот результат достоверно фиксирует величину индуцируемой механизмом «порядок из беспорядка» щели, точность определения величины щели в спектре на порядок лучше имевшихся ранее оценок. ВОССТАНОВЛЕНИЕ ПОДДЕРЖИВАЕМОЙ ФЛУКТУАЦИЯМИ КОЛЛИНЕАРНОЙ ФАЗЫ «ПЛАТО НАМАГНИЧЕННОСТИ» В АНТИФЕРРОМАГНЕТИКЕ НА ТРЕУГОЛЬНОЙ РЕШЕТКЕ RbFe(MoO4)2 СО СЛУЧАЙНЫМ БЕСПОРЯДКОМ Задача о влиянии вмороженного (структурного) беспорядка на выбор типа магнитных фаз в антиферромагнетике на треугольной решетке RbFe(MoO4)2 связана также с ролью квантовых и тепловых спиновых флуктуаций. Именно из-за влияния квантовых и тепловых флуктуаций в магнитном поле оказывается выгодна так называемая фаза «плато намагниченности» в которой магнитный момент образца равен 1/3 от намагниченности насыщения в широком интервале магнитных полей. Теоретическое рассмотрение предсказало, что при введении структурного беспорядка коллинеарная фаза «плато намагниченности» должна подавляться, при этом возможна ситуация, когда при низких температурах эффект структурного беспорядка превзойдет эффект квантовых флуктуаций, стабилизирующих коллинеарную фазу, однако рост тепловых флуктуаций при нагреве вновь сделает стабильной фазу типа «плато намагниченности». Мы провели подробное изучение фазовой диаграммы RbFe(MoO4)2 при помощи очень чувствительной к магнитным фазовым переходам методики магнитометрии поперечной намагниченности при температурах до 400 мК и в полях до 12 Тл. В образце с максимальной степенью структурного беспорядка (15% ионов рубидия заменено ионами калия) обнаружено подавление коллинеарной фазы «плато намагниченности» при низких температурах и её восстановление при повышении температуры. Эти данные могут быть интерпретированы как прямое наблюдение эффекта конкуренции тепловых флуктуаций спинов с «вмороженным» структурным беспорядком. НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЕ МАГНИТНОЕ ОХЛАЖДЕНИЕ В ДИПОЛЬНО-ОБМЕННОМ МАГНЕТИКЕ LiGdF4 Интерес к свойствам обменно-дипольного магнетика LiGdF4 связан с необычным типом фрустрации: в этом соединении случайным образом вклады обменного, дипольного взаимодействий и одноионной анизотропии оказываются очень близки по величине и при определенной ориентации магнитного поля (H||[001]) практически точно компенсируют друг друга. Эта компенсация взаимодействий приводит к тому, что при H||[001] температура Кюри-Вейса оказывается близка к нулю, что позволяет использовать концентрированный магнетик с большой плотностью магнитной энтропии как материал для магнитного охлаждения при температурах 0.5-5К. Оценки эффективности магнитного охлаждения, сделанные по результатам измерения кривых намагничивания при помощи соотношений Максвелла, показывают рекордную хладопроизводительность LiGdF4 в сравнении с другими материалами Результаты опубликованы [J. Magn. and Magn. Materials 589, 171600 (2024)]. КРОССОВЕР МЕЖДУ ПСЕВДОСПИНОВЫМ ПАРАМАГНЕТИКОМ И СПИНОВОЙ ЖИДКОСТЬЮ В ЦЕПОЧЕЧНОМ АНТИФЕРРОМАГНЕТИКЕ Cs2CoCl4 Кристаллы квазиодномерного антиферромагнетика Cs2CoCl4 являются практически идеальной реализацией одномерной модели для цепочки спинов S=1/2 с сильной анизотропией типа легкая плоскость. Некоммутирующее действие поперечного магнитного поля и анизотропии в таких цепочках приводит к квантовой запутанности состояний: в нулевом поле основным состоянием является квантово-критическая спиновая жидкость, в умеренных полях возникает дальний антиферромагнитный порядок с сильно уменьшенной упорядоченной спиновой компонентой, а перед насыщением снова появляется фаза спиновой жидкости. Мы исследовали динамику спиновых колебаний Cs2CoCl4 при температурах от 0.1 до 7 К методом электронного спинового резонанса (ЭСР) в диапазоне сантиметровых и миллиметровых волн (25-120 ГГц) в сильном магнитном поле. Эксперименты показали, что при понижении температуры ниже 3 К, соответствующей масштабу внутрицепочечного обменного взаимодействия, происходит существенное изменение спектра магнитного резонанса, свидетельствующее о наличии внутри спиновых цепочек специального типа квазичастиц даже при отсутствии дальнего магнитного порядка во всем кристалле. Формирование дальнего магнитного порядка происходит при еще более низких температурах, ниже 0.2 К, при этом происходит еще одна сильная перестройка спектра магнитного резонанса.

Публикации

Возможность практического использования результатов
Результаты проекта, в первую очередь, носят фундаментальный характер. Получены новые сведения об устройстве и свойствах магнетиков с сильными спиновыми флуктуациями. Потенциально возможно использование исследуемых систем или исследуемых физических явлений в задачах низкотемпературного магнитного охлаждения для научных целей или для охлаждения чувствительных детекторов. Реализующаяся в исследуемых системах квантовая запутанность состояний и связанные с ней особенности их физических свойств могут оказаться востребованы в качестве "квантовых симуляторов" для задач квантовой информатики.