КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ
Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.
ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ
Номер проекта 22-29-01523
НазваниеНовый подход к иммобилизации радиоактивных отходов, содержащих летучие компоненты, при средних температурах
Руководитель Винокуров Сергей Евгеньевич, Доктор химических наук
Организация финансирования, регион Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Ордена Ленина и Ордена Октябрьской Революции Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского Российской академии наук , г Москва
Конкурс №64 - Конкурс 2021 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований малыми отдельными научными группами»
Область знания, основной код классификатора 09 - Инженерные науки; 09-503 - Ядерный топливный цикл, нераспространение
Ключевые слова радиоактивные отходы, отверждение, иммобилизация, кондиционирование, цезий, технеций, хлориды, скорость выщелачивания, термическая устойчивость, железо-фосфатное стекло, стеклокерамика
Код ГРНТИ31.15.23
ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ
Аннотация
Настоящий проект направлен на получение новых знаний для вклада в решение важнейшей проблемы на пути широкомасштабного развития атомной отрасли России, состоящей в обеспечении радиационно безопасного обращения с радиоактивными отходами (РАО), которые образуются на всех стадиях реализации топливного цикла, прежде всего при переработке отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), а также при эксплуатации атомных электростанций. К наиболее опасным видам удаляемых отходов относятся РАО среднего и высокого уровня активности (САО и ВАО соответственно), содержащие токсичные долгоживущие радионуклиды. Например, при переработке отечественного ОЯТ реакторов ВВЭР-440 и БН-600 в Purex-процессе на 1 тонну топлива образуется до 30 м3 жидких ВАО и до 80 м3 жидких САО, которые содержат осколочные элементы деления актинидов, продукты коррозии реакторных материалов, остаточные количества урана и плутония, минорные актиниды – нептуний, америций и кюрий, технологические реагенты. Следует также отметить, что значительные объемы РАО были накоплены при реализации оборонных программ СССР. Такие отходы представляют собой жидкости или пульпы, однако их хранение даже в специальных емкостях из нержавеющей стали с водяным охлаждением не обеспечивает необходимого уровня безопасности, что может приводить к авариям, подобным взрыву одной из таких емкостей в 1957 г. на ПО «Маяк».
В настоящее время в России реализуется концепция о необходимости повышения уровня безопасности обращения с образующимися и накопленными ВАО и САО широкой номенклатуры, состоящая в их переводе в твердые химически- и радиационно-стойкие матрицы для последующего временного контролируемого хранения или окончательного захоронения в глубинных хранилищах. В этой связи особенно актуальными являются задачи по поиску стабильных матричных материалов для конечных форм отходов и разработки эффективных технологий их получения, а также обеспечение надежной изоляции отходов в хранилищах на период, необходимый для распада иммобилизованных радионуклидов до безопасного уровня.
Предлагаемый проект направлен прежде всего на решение проблемы обращения с ВАО и САО, содержащих летучие компоненты, что значительно ограничивает применение промышленных технологий отверждения таких отходов – как остекловывания, так и цементирования. Так, с одной стороны, стеклоподобный компаунд более эффективен с точки зрения высокой водоустойчивости или термической устойчивости, чем цементный компаунд, однако, с другой стороны, иммобилизация цезия, технеция, хлоридов или сульфатов щелочных металлов осложнена летучестью этих компонентов отходов при высоких температурах (около 1000 и 1300 0С для алюмофосфатного и боросиликатного стекла соответственно). Другой характерный пример – проблема иммобилизации карбоната кальция как формы отходов, содержащей радиоуглерод (14С) и образующейся при переработке нитридного уран-плутониевого топлива. Отверждение таких отходов неэффективно как путем остекловывания по той же причине разложения карбоната кальция, так и цементирования вследствие ограничений по максимальному наполнению цементного компаунда такими отходами, что в конечном счете нарушает один из ключевых принципов отверждения отходов – необходимость минимизации объема удаляемой отвержденной формы. В качестве еще одного примера проблемных отходов с летучими компонентами можно отметить САО с высоким содержанием ионов аммония, образующихся на стадии аффинажа плутония и нептуния. Так, действующие нормы и правила (НП-019-15) прямо запрещают отверждать РАО, в процессе отверждения которых образуются токсичные компоненты, что неминуемо происходит, например, при цементировании таких отходов вследствие разложения нитрата аммония в щелочной области рН, характерной для цементирования. Таким образом, цель предлагаемого проекта состоит в разработке оригинального подхода к отверждению отходов, содержащих летучие компоненты, в новые стеклокерамические матрицы, которые, во-первых, будут синтезированы при средних температурах около 500-600 0С, что позволит значительно минимизировать унос летучих компонентов, и, во-вторых, такие матрицы будут обладать высокой физико-химической устойчивостью, сравнимой с устойчивостью высокотемпературных матриц - стеклом или керамикой.
Поставленная цель проекта достигается путем оригинального подхода, новизна которого состоит в предварительном синтезе высокотемпературного стеклоподобного железо-фосфатного прекурсора и его измельчении до порошкообразного состояния с последующей иммобилизацией РАО с летучими компонентами, которая достигается при расплавлении полученного прекурсора с отверждаемыми отходами при средних температурах и резким или управляемым охлаждением расплава. При этом следует отметить, что при отверждении РАО в качестве структурообразующего компонента матрицы может быть использовано железо, входящее в значительном количестве в состав отходов после реализации новой технологии переработки ОЯТ «Железный Пурекс», включающий переработку нержавеющей стали отработавших тепловыделяющих сборок. Данный подход приведет к кардинальному сокращению объемов удаляемых отходов.
ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ
Публикации
1.
Фролова А.В., Винокуров С.Е., Громяк И.Н., Данилов С.С.
Medium-Temperature Phosphate Glass Composite Material as a Matrix for the Immobilization of High-Level Waste Containing Volatile Radionuclides
Energies, Vol. 15, #7506 (год публикации - 2022)
10.3390/en15207506
2. Фролова А.В., Данилов С.С., Винокуров С.Е. Среднетемпературная железофосфатная стеклокерамика для иммобилизации летучих радиоактивных отходов X Российская конференция с международным участием "Радиохимия-2022": сборник тезисов. Санкт-Петербург, С. 463 (год публикации - 2022)
3. Антипова И.И., Фролова А.В., Данилов С.С., Тюпина Е.А. Структура среднетемпературной железофосфатной стеклокерамики, полученной при разной температуре синтеза Успехи в химии и химической технологии, ТОМ XXXVI. 2022. No 9. C. 17-19 (год публикации - 2022)
4. Фролова А.В., Фимина С.А., Винокуров С.Е. Иммобилизация хлоридных радиоактивных отходов с использованием фосфатного стеклокомпозитного материала Атомная энергия (год публикации - 2023)
5. Фролова А.В. Иммобилизация имитатора хлоридных радиоактивных отходов в среднетемпературные стеклокомпозитные материалы Сборник тезисов, с. 855 (год публикации - 2023)
6.
Фролова А.В., Белова К.Ю., Винокуров С.Е.
Medium-Temperature Glass-Composite Phosphate Materials for the Immobilization of Chloride Radioactive Waste
Journal of Composites Science, 7(9):363 (год публикации - 2023)
10.3390/jcs7090363
Публикации
1.
Фролова А.В., Винокуров С.Е., Громяк И.Н., Данилов С.С.
Medium-Temperature Phosphate Glass Composite Material as a Matrix for the Immobilization of High-Level Waste Containing Volatile Radionuclides
Energies, Vol. 15, #7506 (год публикации - 2022)
10.3390/en15207506
2. Фролова А.В., Данилов С.С., Винокуров С.Е. Среднетемпературная железофосфатная стеклокерамика для иммобилизации летучих радиоактивных отходов X Российская конференция с международным участием "Радиохимия-2022": сборник тезисов. Санкт-Петербург, С. 463 (год публикации - 2022)
3. Антипова И.И., Фролова А.В., Данилов С.С., Тюпина Е.А. Структура среднетемпературной железофосфатной стеклокерамики, полученной при разной температуре синтеза Успехи в химии и химической технологии, ТОМ XXXVI. 2022. No 9. C. 17-19 (год публикации - 2022)
4. Фролова А.В., Фимина С.А., Винокуров С.Е. Иммобилизация хлоридных радиоактивных отходов с использованием фосфатного стеклокомпозитного материала Атомная энергия (год публикации - 2023)
5. Фролова А.В. Иммобилизация имитатора хлоридных радиоактивных отходов в среднетемпературные стеклокомпозитные материалы Сборник тезисов, с. 855 (год публикации - 2023)
6.
Фролова А.В., Белова К.Ю., Винокуров С.Е.
Medium-Temperature Glass-Composite Phosphate Materials for the Immobilization of Chloride Radioactive Waste
Journal of Composites Science, 7(9):363 (год публикации - 2023)
10.3390/jcs7090363