КАРТОЧКА ПРОЕКТА ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ И ПОИСКОВЫХ НАУЧНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ
Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.
ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ
Номер проекта 24-79-10289
НазваниеТеоретическо-экспериментальное исследование особенностей гидридного разрушения циркониевых оболочек твэлов при эксплуатации и последующем сухом хранении
Руководитель Михальчик Владимир Валерьевич, Кандидат технических наук
Организация финансирования, регион федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский ядерный университет "МИФИ" , г Москва
Конкурс №98 - Конкурс 2024 года «Проведение исследований научными группами под руководством молодых ученых» Президентской программы исследовательских проектов, реализуемых ведущими учеными, в том числе молодыми учеными
Область знания, основной код классификатора 09 - Инженерные науки; 09-505 - Физико-химические и радиационные проблемы материаловедения
Ключевые слова Цирконий, гидрид, анизотропия свойств, микронапряжения, макронапряжения, кристаллографическая текстура, термический анализ, конструкционные материалы, ядерный реактор, оболочка твэла, рентгеновская дифракция, синхротронное излучение, рентгеноструктурный анализ, растровая электронная микроскопия, дифракция обратно рассеянных электронов
Код ГРНТИ58.33.09
ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ
Аннотация
В текущей острой геополитической ситуации России необходимо расширять влияние в дружественных странах Средней Азии, Африки и Южной Америки путем строительства объектов использования атомной энергии, где в перспективе ближайших лет самым серьезным конкурентом станет стремительно развивающийся в этом направлении Китай. Поэтому, для сохранения лидерской позиции, Российской Федерации необходимо наращивать темп развития реакторных технологий. Среди наиболее оперативных решений, которые могут дать быстрый и эффективный результат, находится увеличение глубины выгорания ядерного топлива и продление его работы при сохранении существующей конструкции реакторов, что не требует глобальных изменений в производстве. Проведенные исследования последних лет показали, что постепенное повышение выгорания возможно и отечественные циркониевые сплавы уверенно выдержат все циклы работы в активной зоне. Однако после эксплуатации тепловыделяющие сборки будут перемещены на длительный период в хранилища мокрого или в перспективе сухого типа, но на данный момент такого практического опыта для российских циркониевых сплавов (Э110опт и Э635) нет. Сущность проблемы заключается в том, что в процессе работы реактора циркониевые сплавы накапливают растворенный водород, который при охлаждении приводит к выпадению гидридов циркония в виде протяженных пластин. При изменении температуры в реакторе, в особенности при переходных режимах размеры гидридов могут увеличиваться. В ненапряженном состоянии в оболочечных трубах гидриды ориентированы преимущественно в тангенциальном направлении, что определяется технологией производства. Однако в процессе эксплуатации твэлов внутри них начинает повышаться давление из-за ряда процессов: накопление продуктов деления под оболочкой, контакт топливо-оболочка вследствие распухания топлива, увеличение давления газа в зазоре топливо-оболочка при переходных режимах и др. Таким образом, постепенное увеличение давления внутри твэла может приводить к тому, что в трубах возникают растягивающие тангенциальные напряжения. Ориентация гидридов в условиях растягивающих напряжений и колебаний температур на различных этапах эксплуатации меняется и вытянутые пластины δ-ZrH2 оказываются ориентированными в радиальном направлении. Радиально-ориентированные гидриды в циркониевых трубах существенно снижают пластичность оболочек и играют основную роль в растрескивании их наружной части, что может приводить к утечке радиоактивных элементов. Исследование этой проблемы широко освещено для зарубежных сплавов типа циркалой (Zry2, Zry4) с основной легирующей добавкой в виде олова. Однако в российских сплавах основным легирующим элементом является ниобий, что делает прогнозирование поведения данных сплавов по зарубежным моделям невозможным. Поэтому актуальным направлением является анализ ориентации гидридов относительно радиального направления и ее изменения при варьировании температуры под воздействием растягивающих тангенциальных напряжений. В данной работе будет проведен комплекс исследований наводороженных оболочек твэлов и ячеек дистанционирующих решеток из сплавов Э110 разных модицикаций и Э635 с применением самых передовых исследовательских методов применяемых в мире для решения подобных задач, где необходимо сопоставлять данные методов синхротронного (SXRD), рентгеновского анализа (XRD) и электронной микроскопии (SEM, EBSD, EDX). Также будет написан и верифицирован программный код на основе искусственной нейронной сети для интерпретации экспериментальных данных. Полученный массив результатов позволит провести наиболее полноценное моделирование, отвечающее современным мировым научным требованиям, чтобы спрогнозировать свойства российских циркониевых сплавов в отработавшем ядерном топливе в условиях сухого и мокрого хранения.
ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ
Аннотация результатов, полученных в 2025 году
По данным дифракционных исследований деформированных труб из малолегированных циркониевых сплавов Э110опт и Э635 и штампованных ячеек дистанционирующих решеток (ДР) из сплава Э110 установлено, что в результате отжига в температурном интервале 480-640 °С в течение 3 часов сплав Э110 ячеек ДР состоит из α-Zr, β-Nb, β-Zr; сплав оболочечной трубы Э110опт дополнительно легированного железом из α-Zr, β-Nb, β-Zr и фаза Лавеса (интерметаллид Zr(Nb,Fe)₂) и сплава Э635 – из α-Zr и фазы Лавеса (интерметаллид Zr(Nb,Fe)₂). Фаза Лавеса в сплавах Э110опт и Э635 труб оказывается устойчивой при всех температурах отжига (480-640 °С). В случае отжига при температурах ниже монотектоидного превращения (610 °С) в сплавах Э110 опт и Э110 присутствует твердый раствор β-Nb, а в случае превышения температуры 610 °С β-Nb превращается в β-Zr, т.е. концентрация ниобия в ОЦК-фазе изменяется от примерно 90% до 20%, что соответствует диаграмме состояний системы Zr-Nb. В результате наводороживания в сплавах образуется стабильная гидридная фаза δ-ZrH₁.₆₆, отражений γ-гидридов не обнаружено. По литературным данным установлены закономерности изменения структурно-фазового состояния объектов исследования в результате длительной эксплуатации в активной зоне ядерного реактора. Разработана методика моделирования растяжения наводороженных патрубков из циркониевых сплавов с автоматической генерацией гидридов с заданным коэффициентом ориентации. Моделирование показало, что радиально ориентированные гидриды, в отличие от тангенциальных, создают более резкие перепады напряжений, повышая риск хрупкого разрушения материала.
Оптимизирован алгоритм исследования кристаллографической текстуры материалов с использованием дебаевских колец, полученных на синхротронном рентгеновском излучении при съёмке на просвет. Для отработки методики анализа текстуры и построения обобщенных прямых полюсных фигур (ОППФ) с помощью нейтронного метода написано необходимое программное обеспечение для автоматизации обработки полученных данных.
Для анализа влияния дополнительных фаз, например, ОЦК-(Nb,Zr), фаз Лавеса или гидридов, присутствующих в циркониевых сплавах, на параметры субструктурной неоднородности проведено сравнение ОППФ образцов различных сплавов на основе Zr, находящихся в деформированном и отожженном состояниях. Полученные данные свидетельствуют о том, что наличие дополнительных фаз в сплаве Zr-Nb-Fe-Sn приводит к увеличению величины средневзвешенного уширения <β0004> как в деформированном, так и в наводороженном состояниях, при этом ширина распределения объемных долей зерен с определенным значением уширения VF(β) в нем выше по сравнению со сплавом Zr-Nb, где фазы Лавеса отсутствуют. Увеличение содержание водорода дополнительно увеличивает значение <β0004> в сплаве Zr-Nb-Fe-Sn, что подтверждает данную закономерность: чем больше объемная доля дополнительных фаз, тем выше накопленная искаженность кристаллической решетки матрицы.
Разброс (∆d/d) имеет обратную зависимость: ширина распределения VF(∆d/d) в отожженном состоянии немного выше для сплава Zr-Nb. Это может свидетельствовать о релаксации микронапряжений за счет выделения дополнительных фаз. При этом увеличение содержания водорода приводит к дополнительному его сужению и перераспределению микродеформаций на ОППФ_∆d/d. Так, в отсутствие водорода в отожженном Zr-Nb-Fe-Sn наблюдается уравновешивание микродеформаций по текстурным максимумам, один из которых полностью растянут, а другой сжат, а наличие гидридов приводит к уравновешиванию остаточных деформационных эффектов в пределах каждого из них.
Разработана установка для газофазного гидрирования циркониевых сплавов до различных содержаний водорода без окисления в присутствии геттера (йодидного циркония). В качестве газовой смеси предложена невзрывоопасная смесь Ar + 8 мас. %H₂. Подобран режим, позволяющий осуществлять газофазное гидрирование при невысокой температуре (400 °С), что ниже температуры фазового превращения в системе Zr-H и достаточно близко к температуре эксплуатации исследуемых изделий. Варьированием длительности выдержки удалось получить образцы с содержанием водорода 15–600 ppm.
Разработано программное обеспечение, обеспечивающее автоматизированную оценку морфологии гидридов в циркониевых трубах, комбинируя анализ ориентации и радиальной связности. Методология, включающая геометрическую коррекцию изображения, скелетизацию и сегментацию гидридов, позволяет точно определять коэффициент ориентации (Fn) как долю гидридов, ориентированных в радиальном направлении, и коэффициент радиальной связности гидридов (RHCF) как меру максимальной длины радиальных гидридов в критических зонах (150 мкм). Разработанное ПО выявляет наиболее уязвимые участки, формирующие пути для распространения потенциальных трещин.
Результаты измерения температуры растворения гидридов (TSSD) по синхротронным данным и ДСК-кривым (дифференциальная сканирующая калориметрия) для сплава Э635 полностью совпадают в интервале температур от комнатной до 500 °С, в то время как для сплава Э110опт отличаются примерно на 100°. Если учесть, что температура фазового перехода с помощью ДСК определяется по изменению первой производной от теплосодержания, то эта температура соответствует значению, промежуточному между началом и концом фазового перехода. Кривые TSSD по результатам синхротронного анализа строятся по температурным значениям, соответствующим полному растворению гидридной фазы. Поэтому результаты синхротронного анализа могут превышать значения, полученные ДСК-методом. Причем эти отличия будут тем больше, чем больше растянут интервал фазового перехода по температурной оси.
Публикации
1.
Михальчик В. В. , Петров М. И., Исаенкова М. Г. , Тенишев А. В., Шорников Д. П., Баженов А. А., Фесенко В. А., Крымская О. А., Чернякова В. С.
Отработка методики насыщения водородом циркониевых сплавов
ДЕФОРМАЦИЯ И РАЗРУШЕНИЕ МАТЕРИАЛОВ, Отработка методики насыщения водородом
циркониевых сплавов // Деформация и разрушение материалов. 2025. № 7. С. 23-30 (год публикации - 2025)
DOI: 10.31044/1814-4632-2025-7-23-30
2. МИХАЛЬЧИК В.В., ПЕТРОВ М.И., ИСАЕНКОВА М.Г., БАЖЕНОВ А.А., ТЕНИШЕВ А.В., ШОРНИКОВ Д.П., ЧЕРНЯКОВА В.С. Отработка методики насыщения водородом циркониевых ячеек дистанционирующих решеток НОВЫЕ МАТЕРИАЛЫ: Перспективные технологии и методы исследования материалов Сборник тезисов докладов 22-й Международной школы-конференции имени Б.А. Калина для молодых ученых и специалистов, 2024., НОВЫЕ МАТЕРИАЛЫ: Перспективные технологии и методы исследования материалов Сборник тезисов докладов 22-й Международной школы-конференции имени Б.А. Калина для молодых ученых и специалистов, 2024. – С. 122. – https://elibrary.ru/vondbp ISBN: 978-5-7262-3093-1 (год публикации - 2024)
3. МИХАЛЬЧИК В.В., ПЕТРОВ М.И., ИСАЕНКОВА М.Г., КРЫМСКАЯ О.А., ФЕСЕНКО В.А., КОЗЛОВ И.В. Изменение текстуры, структуры и свойств различных участков ячеек дистанционирующих решеток при штамповке НОВЫЕ МАТЕРИАЛЫ: Перспективные технологии и методы исследования материалов Сборник тезисов докладов 22-й Международной школы-конференции имени Б.А. Калина для молодых ученых и специалистов, 2024., НОВЫЕ МАТЕРИАЛЫ: Перспективные технологии и методы исследования материалов Сборник тезисов докладов 22-й Международной школы-конференции имени Б.А. Калина для молодых ученых и специалистов, 2024. – С. 121. – https://elibrary.ru/zbasxp ISBN: 978-5-7262-3093-1 (год публикации - 2024)
4.
Петров М. И., Михальчик В. В. , Исаенкова М. Г. Крымская О. А., Ильясов Р. А.
Влияние ориентации гидридов на процесс деформации труб из циркониевого сплава Э635
Деформация и разрушение материалов, Влияние ориентации гидридов на процесс деформации труб из циркониевого сплава Э635// Деформация и разрушение материалов. 2025. № 5. С. 34-40 (год публикации - 2025)
DOI: 10.31044/1814-4632-2025-5-34-40