Аннотация результатов, полученных в 2025 году
В ходе исследования методом rt-TDDFT была рассчитана энергия торможения иона Xe при прохождении через трёхслойный графен. Установлено, что энергия торможения составляет ~400 эВ/нм, при этом основное взаимодействие происходит с электронной подсистемой графена, а не с ядрами атомов углерода. Для моделирования одноэлектронного возбуждения методом TDDFT были построены непериодические кластеры, содержащие углерод с различной гибридизацией. Далее были проведены расчёты первых 100 сингелтных и триплетных переходов. Исследование одноэлектронных переходов в углеродных кластерах с sp2- и sp3-гибридизацией показало, что в основном состоянии sp2-кластер энергетически выгоднее на 0.5 эВ. Однако при триплетных возбуждениях обнаружены переходы, делающие sp3-гибридизацию более стабильной. Это указывает на возможность управления фазовым состоянием углерода через возбуждение электронов. Для ряда одноэлектронных переходов были рассчитаны диполи момента перехода методом TDDFT. Далее пренебрегая нерадиационными путями релаксации возбуждения, а также вкладом от молекулярных колебаний, были выполнены расчёты времени жизни возбуждённых состояний для углеродных кластеров, которые показали, что разрешённые переходы имеют время жизни порядка десятков наносекунд, что значительно превышает характерное время атомных колебаний (~0.1 пс). Это подтверждает возможность фазовых переходов под действием возбуждения, так как состояния остаются стабильными достаточно долго для релаксации структуры. Создан тренировочный набор данных для машинного обучения на основе DFT-расчётов, включающий ~200 структур и ~40000 атомов. Далее натренирован MTP-потенциал 24 уровня с точностью RMSE для энергий и сил 0.02 эВ/атом и 0.2 эВ/Å соответственно. Данный потенциал позволяет эффективно моделировать большие углеродные наноструктуры, такие как наноалмазы и гидрированные поверхности, с минимальными вычислительными затратами. Подготовленным потенциалом были смоделированы и соптимизированы гидрированные структуры наноалмазов на основе оболочек фуллеренов. Расчёты показали, что в случае оболочек C20, C80 и далее sp³-гибридизованные нанокластеры с водородом энергетически выгоднее sp2-структур, особенно для малых размеров (~1 нм). Однако для многослойных фуллеренов с оболочками C60, C240 и далее sp2-гибридизация остаётся более стабильной. Сконструированы модели наноалмазов с поверхностями (111), (110), а также нанокластер со смешенной поверхностью (110)+(112). С помощью метода DFT определены энергии поверхностей для граней (111), (110) и (112) наноалмазов. Наиболее стабильной оказалась грань (112) с энергией 0.35 эВ/Å^2. С помощью подготовленного потенциала машинного обучения смоделированы гидрированные структуры sp2-гибридизованного углерода и наноалмаза размером 5 нм. Рассчитаны потецниальная энергия в зависимости от координаты реакции и определены барьеры трансформации между структурами. Установлена, что энергетический барьер превращения гидрированного графита в наноалмаз составляет 0.31 эВ/атом. Показано, что промежуточная структура (онион) требует преодоления барьера, тогда как переход из ониона в алмазную фазу барьера не имеет. Было проведено исследование сорбции углеводородных радикалов, но алмазные пленки (ориентации (11-20), (110), (111)) и показано, что эти процессы энергетически невыгодны для всех изученных радикалов (CH3, C2H5, n-C3H7, i-C3H7). Единственным исключением стало радикальное замещение CH3 на поверхности (111) с энергией -0.02 эВ, что пренебрежимо мало. Был предложен альтернативный источник углерода для дальнейшего роста алмазов – непредельные углеводороды. Моделирование процесса сорбции ацетилена (C2H2) показало экзотермическую природу реакции с энергией связывания до -1.33 эВ (для пленки с поверхностью (11-20)) и возможность самопроизвольного формирования шестичленных циклов. Результаты подтвердили необходимость смещения фокуса дальнейших исследований на ненасыщенные углеводороды. Кроме того завершено исследование образования диамана из бислойного графена на металлических поверхностях с помощью расчетов теории функционала плотности. Результаты показали, что никель обеспечивает наиболее благоприятные условия для синтеза диамана, позволяя стабилизировать его при более низких давлениях. Напротив, медь и платина демонстрируют более высокие энергетические барьеры из-за несоответствия решеток. Платины может быть использована как источник водорода для облегчения связи между графеновыми слоями. Результаты этого исследования были опубликованы в журнале JPCL.