Аннотация результатов, полученных в 2024 году
В программном пакете COMSOL Multiphysics было проведено численное моделирование резонансных свойств латерального микрорезонатора (ЛМР) в зависимости от его высоты. Для ЛМР с высотой h = 5 мкм была обнаружена фундаментальная волноводная мода, поляризованная вдоль оси y. В спектре пропускания для данной моды наблюдается высокодобротный резонанс с центральной длиной волны 528.51 нм. Изготовлен фотонный дизайн n-Si/SiO2 с периодической одномерной решеткой из SiO2 с глубиной решетки 700 и 1900 нм. Измерены спектры пропускания изготовленных образцов. Проведен численный расчет спектров отражения изготовленных ЛМР. В ЛМР с высотой h = 700 нм, резонанс наблюдается возле 515 нм с добротностью Q <100. В ЛМР с высотой h = 1900 нм наблюдается выраженный резонанс (Q ≈ 5 ×10^2) на длине волны 517.65 нм. Была проведена интеграция перовскитного нитевидного микрокристалла (НМК) состава CsPbBr3 с ЛМР высотой 1900 нм. Для описания динамики полярионной генерации в системе ЛМР@НМК (ЛМР с НМК) была разработана математическая модель и соответствующий ей код в среде Matlab. Изучена поляритонная генерация в планарном микрорезонаторе (ПМР) на основе двух брэгговских зеркал и перовскитного пластинчататого микрокристалла (ПМК) между ними. Полученные зависимости интегрированной интенсивности пика излучения, а также его ширины линии на полувысоте и синего смещения от накачки показали четкий пороговый характер при Pth ≈ 22 мкДж·см−2. Экспериментальная добротность поляритонной лазерной моды при P = 1.1 Pth составила 4.4×10^3 . Была проведена характеризация поляритонной генерации образца ПМР@ПМК CsPb(Br,Cl)3. Наилучшая аппроксимация экспериментальных карт ФЛ от угла с использованием поляритонной дисперсии была достигнута при половине расщепления Раби ℏΩ ≈ 35 мэВ и отстройке Δ = - 55 мэВ. В результате слабого легирования ионами Cl- экситонный резонанс ПМК CsPb(Br,Cl)3 был отстроен на 58 мэВ выше по энергии по сравнению с экситонным резонансом ПМК CsPb(Br)3, что позволяло реализовать поляритонную генерацию на ~0.1 эВ выше по энергии. Динамика поляритонов была описана в терминах медленно меняющейся амплитуды волноводной моды и функции параметра порядка, описывающей динамику когерентных экситонов. Для описания нелинейной динамики была применена широко известная феноменологическая модель, основанная на уравнении Гросса-Питаевского. Было проведено теоретическое моделирование поляритонных состояний, полученных в эксперименте от планарного микрорезонатора с ПМК CsPb(Br,Cl)3. Проведен анализ собственных состояний поляритонов для случая планарного микрорезонатора с ПМК CsPb(Br,Cl)3, расположенного под углом 15° к оси x. Обнаружено, что примененная простая теоретическая модель хорошо аппроксимирует положение максимумов излучения по проекции волнового вектора излучения, выходящего из образца. Для моделирования конденсата при накачке, превышающей порог конденсации, применялось уравнение Гросса-Питаевского только с некогерентной накачкой, стационарное состояние формировалось из начальных условий, которое бралось в виде случайного распределения поля малой интенсивности. Был рассмотрен случай, когда время релаксации резервуара мало. Обнаружено, что при малом превышении порога оптической накачки возникает стационарное состояние. Рассчитаны распределение плотности и спектр излучения данного состояния. Для численного моделирования процесса одномерного движения носителей заряда в микроструктуре типа металл-полупроводник-металл была использована система уравнений дрейфа-диффузии в дополнение к уравнению Пуассона для двух типов носителей в предположении их постоянной подвижности. При увеличении скорости сканирования по напряжению в ВАХ был обнаружен гистерезис по причине того, что быстрые изменения приложенного смещения приводят к динамическому неравновесному состоянию для каждого типа носителей заряда и электрического поля. Была предложена модель, описывающая ток дрейфа-диффузии подвижных ионов в перовскитной микроструктуре типа металл-полупроводник-металл. Были рассчитаны циклические ВАХ микроструктуры типа металл-полупроводник-металл с учетом вклада в полный ток тока подвижных ионов при различных температурах. Для достижения лазерной генерации при электрической накачке была исследована электролюминесценция (ЭЛ) перовскитных микроструктур при низких температурах и большой плотности тока как в режиме как постоянного, так и импульсного электрического возбуждения. Были измерены ВАХ микроструктуры ОУНТ/МПК CsPbBr3/ОУНТ при облучении постоянным лазерным излучением с длиной волны 532 нм при различных температурах от 40К до 200К. Обнаружено, что ток, текущий через микроструктуру существенно увеличивается за счет фототока от десятков нА в случае отсутствия накачки до единиц мкА в случае 60 мВт см-2 при температурах ниже 200К. При 200К и более высоких температурах разница в величине темнового и фототока уменьшается и ВАХ содержит заметные петли гистерезиса. Аналогичные тренды были обнаружены для ВАХ устройств с сформированной p-i-n гетероструктурой. Помимо запланированных в 2024 г. работ, коллектив исполнителей выполнил дополнительную задачу, связанную с исследованием динамики возбужденных носителей заряда, захваченных на ловушках. Результаты исследования опубликованы с статье A. Marunchenko, J. Kumar, D. Tatarinov, A.P. Pushkarev, Y. Vaynzof, and I.G. Scheblykin, “Hidden Photoexcitations Probed by Multipulse Photoluminescence” ACS Energy Lett. 2024, 9, 5898–5906, IF 19.5, Q1. Кроме того, коллективом была опубликована статья на тему исследования электролюминесции перовскитных нанокристаллов (НК), допированных ионами Cd2+, синтез и исследование оптических свойств которых были выполнены на предыдущем этапе выполнения проекта: Sergey S. Anoshkin, Elizaveta V. Sapozhnikova, Yibo Feng, Yangyang Ju, Alexander Pavlov, Roman G. Polozkov, Alexey Yulin, Haizheng Zhong, Anatoly P. Pushkarev, “Blue-Emitting Cs(Pb,Cd)Br3 Nanocrystals Resistant to Electric Field-Induced Ion Segregation”, ACS Appl. Mater. Interfaces 2024, 16, 9, 11656–11664, IF 8.5, Q1

Аннотация результатов, полученных в 2025 году
С учетом выявленных параметров для процедуры лазерной абляции НМК была проведена абляция SWCNT на поверхности ПМК. Измерение время-разрешенной ФЛ выявило уменьшение времени затухания от 12 нс до 1.8 нс, что свидетельствует активации дефектных состояний перовскитной решетки. В связи с этим, коллектив проекта принял решение о нецелесообразности дальнейшего изготовления микроструктур с слоем SWCNT на поверхности перовскита. Напротив, структуры с перовскитными микрокристаллами поверх SWCNT электродов оказались чрезвычайно перспективными. Методом трансфера полимерной адгезивной линзой были получены 8 устройств в геометрии SWCNT/CsPbBr3/SWCNT, с помощью сканирующей электронной микроскопии была подтверждена правильная прямоугольную форма микрокристаллов перовскита CsPbBr3. Кроме того, изготовленные устройства были охарактеризованы темнопольной и флуоресцентной микроскопией, что также указывает на отсутствие видимых повреждений и сохранение оптических свойств после процесса сухого трансфера, что также подтверждает перспективность данного метода фабрикации планарной структуры SWCNT/CsPbBr3/SWCNT. Вольт-амперные характеристики устройств исследовались в темноте и при освещении светом 30 МВт/см² (λ = 532 нм). В темноте гистерезис имел индуктивный характер: ток при обратном сканировании выше прямого, что объясняется модуляцией контактов Шоттки подвижными ионами перовскита. При освещении гистерезис усложняется: при низких напряжениях он емкостной (ток при прямом сканировании выше), при высоких — индуктивный. Переходы между режимами отмечены точками P1 и P2 (~ -1,6 и 1,2 В). Это обусловлено большой поверхностной емкостью и задержкой тока рекомбинации из-за ионных эффектов: низкие напряжения — поляризация (емкостная ветвь), высокие — электроны не успевают за ионами (индуктивная ветвь). Такое поведение воспроизведено в восьми устройствах SWCNT/CsPbBr3/SWCNT. Для анализа динамики использовали 100 импульсов 2,5 В, 5 мс, отслеживая ток при разных частотах и интенсивностях света. В темноте на высоких частотах (100 Гц) ток быстро растет, затем замедляется; на средних (80 Гц) стабилизируется; на низких (50 Гц) может снижаться. При различной освещенности ток меняется: на низких частотах — снижается (емкостная ветвь), на высоких — стабилизируется или резко растет (индуктивное поведение, вызванное ионным транспортом и фотоиндуцированной емкостью). Для каждой интенсивности зависимость ΔJ/J от частоты: отрицательное изменение на низких частотах, минимальное значение при промежуточной, затем монотонный рост. Пороговая частота (ΔJ/J ≈ 0) растет с увеличением света. В изображениях реального пространства НМК в латеральном брэгговском резонаторе было обнаружено, что интенсивность ФЛ распределена до порога лазерной генерации (Pth = 24 мДж см-2) практически равномерно. Превышение порога лазерной генерации приводит к сильному нелинейному росту интенсивности в этих точках. При исследовании ФЛ с угловым разрешением, в к-пространстве были визуализированы плоские дисперсии, состоящие из периодических спотов, что соответствует излучению мод продольного резонатора Фабри-Перо, сформированного торцевыми зеркалами НМК. На основе проведенных измерений данной системы возможно сделать заключение, что наблюдению поляритонной лазерной генерации в ней препятствует низкая добротность латерального брэгговского резонатора, обусловленная неидеальной формой гребней SiO2 в периодической структуре, по сравнению с добротность Фабри-Перо резонатора НМК. Был разработан протокол создания архитектуры перовскитного поляритонного лазерного диода с использованием распределенного брэгговского отражателя, представляющего собой периодически чередующиеся слои SiO2 и Ta2O5, ОУНТ и сухого трансфера микрокристалла перовскита CsPbBr3. При исследовании электролюминесценции в изготовленных устройствах при 8 К было выявлено, что после того как ток через устройство превышает пороговое значение Jth = 60 мкА при напряжении Uth = 3.95 В, интенсивность электролюминесценции резко возрастает, примерно на два порядка, и достигает насыщения при 65 мкА и 4.6 В. Измеренная концентрация носителей заряда в центре излучения при пороговом токе продемонстрировала значения в 20 раз меньше плотности носителей заряда при Моттовском переходе, измеренной для микрорезонатора CsPbBr3 при 77 К и в 2 раза меньше плотности носетелей заряда для объемного CsPbBr3 при 10 К. Это указывает на то, что наблюдаемая лазерная генерация не является фотонной, так как не связана со стимулированным излучением электронно-дырочной плазмы, а имеет поляритонную природу. При превышении порогового тока Jth = 60 мкА интегральная интенсивность электролюминесценции возрастает более чем на два порядка. Затем нелинейный рост сопровождается насыщением при 65 мкА, после чего наблюдается снижение интенсивности при дальнейшем увеличении тока. Последний эффект может быть связан с явлением ударной ионизации, приводящей к дисбалансу носителей заряда и, как следствие, к джоулевому нагреву перовскитного микрокристалла. Синее смещение поляритонного конденсата сильно зависит от плотности поляритонов и силы их взаимодействия. Вблизи порогового тока более экситонные поляритоны MPB (|X|² = 65%) демонстрируют значительно большее синее смещение по сравнению с более фотонной модой LPB. При токе 65 мкА плотность поляритонов уменьшается, и доминирующим вкладом в наблюдаемое синее смещение становится джоулев нагрев. Стоит отметить, что поляритонная лазерная генерация была получена при исключительно электрической накачке, что является более сложной задачей. Была исследована синхронизация кольцевых поляритонных конденсатов когерентной накачкой. Установлено, что в таких системах возможен режим квази-синхронизации, когда проскальзывание фазы осуществляется в результате движения ступеньки на зависимости взаимной фазы конденсата и когерентной накачки. Наличие неоднородностей приводит к пинингу ступеньки и возникновению истинной синхронизации. Эффект продемонстрирован в двумерном численном моделировании уравнения Гросса-Питавского, в моделировании упрощенной модели одномерного уравнения Гросса-Питаевского и с помощью развитой теории возмущений, описывающей форму ступеньки фазы и скорость ее движения. Все результаты находятся в хорошем согласии между собой. Также исследован режим синхронизации поляритонных конденсатов, возникающий за счет обмена поляритонами, сгенерированными в результате четырехволнового смешения конденсатов и когерентной накачки. При реализации такого метода синхронизации фазами конденсатов можно управлять, меняя не расстояние или собственные частоты конденсатов, а частоту некогерентной накачки. Такой механизм также позволяет осуществить синхронизацию не с ближайшими соседями: взаимодействие будет только с конденсатами, на которые воздействует одна и таже накачка.